Note ABES Silicon carbide and nano-carbons containing cobalt catalysts for the Fisher-Tropsch synthesis Catalyseurs à base de cobalt supportés sur carbure de silicium et nano-carbones pour la synthèse de Fischer-Tropsch Synthèse Fisher-Tropsch Cobalt Conductivité thermique Βeta-SiC Nanotube de carbone Structure hiérarchisée Fishcer-Tropsch synthesis Cobalt Thermal conductivity Βeta-SiC Carbon nanotube Hierarchical structure 541.39 Catalyseurs au cobalt Carbure de silicium Nanotubes Procédé Fischer-Tropsch La Synthèse Fischer-Tropsch (SFT) est une technologie clé pour transformer le gaz de synthèse (CO + 2H2) en hydrocarbures liquides, matières premières pour la chimie de base. Il s'avère que les catalyseurs à base de cobalt sont les plus performants et leur développement dans l'industrie impose au matériau support de posséder une conductivité thermique élevée et une structure ouverte. Dans ce travail, un nouveau support hiérarchisé constituée deα -Al2O3, recouvert homogènement de nanotubes de carbone, a été préparé pour supporter des catalyseurs au cobalt. Ces derniers montrent une très grande sélectivité en hydrocarbures liquides ainsi que de meilleures activités catalytiques. Les performances obtenus ont pu être améliorées en déposant une fine couche de TiO2 sur la surface des nanotubes de carbone, améliorant considérablement la dispersion du cobalt et l'activité. Le TiO2, également introduit dans la matrice de β-SiC lors de la synthèse, interagit fortement avec les sites actifs de cobalt, conduisant ainsi à sa grande dispersion et à une meilleure activité et stabilité dans la réaction de SFT. Parallèlement, un catalyseur à base de β-SiC de haute porosité, recouvert d'une couche de dioxyde de titane monocristallin a été développé et testé. Un taux spécifique de 1,2 gC5+. gcat -1. h-1 et une sélectivité en C5+ de 86% ont été obtenus. Ces performances sont les plus élevées signalées jusqu'à présent sur des catalyseurs sans cobalt. The Fischer-Tropsch synthesis (FTS) is a key technology to transform the synthesis gas (2H2 + CO) into liquid hydrocarbons as the basic chemical feedstock. It can be found that the cobalt active sites supported on the materials with high thermal conductivity, opened structure is necessary to accelerate FTS synthesis process in the development of industry catalysts.In this work, a new hierarchical support consisting of α-Al2O3, which is homogeneously covered by a layer of carbon nanotubes, is successfully prepared to support cobalt catalyst. The supported cobalt catalysts show extremely high selectivity towards liquid hydrocarbons along with the better catalytic activity. The FTS performance obtained on this support can be further improved by coating a thin layer of TiO2 on the CNTs surface which significantly improve the cobalt dispersion and in turn,the FTS activity.The TiO2 is also successfully introduced into the matrix of β-SiC during the synthesis process which strongly interacts with cobalt active sites, leading to high dispersion of cobalt, accounting for the better activity and stability in FTS reaction. In the mean time, a highly activity Fischer-Tropsch catalyst based on single crystalline titanium dioxide coated high porosity β-SiC was also developed. The FT specific rate of 1.2 gC5+·gcat -1·h-1 and a C5+ selectivity of 86 % are obtained,which are among the highest FT performance reported up to now on cobalt noble-free catalyst . Electronic Thesis or Dissertation Text en PDF 13371664 Université de Strasbourg Strasbourg 2014-12-31 https://theses.hal.science/tel-01124161 application/pdf 9438563 https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2013/LIU_Yuefeng_2013_ED222.pdf http://www.theses.fr/2013STRAF024/abes https://theses.hal.science/tel-01124161 https://theses.hal.science/tel-01124161 https://theses.hal.science/tel-01124161 https://theses.hal.science/tel-01124161 https://theses.hal.science/tel-01124161 https://theses.hal.science/tel-01124161 Liu Yuefeng 1985-11-07 CN 17643805X 21015912 https://theses.fr/2013STRAF024 2013STRAF024 https://doi.org/10.70675/403411f4z294az4e94z824czd932da066199 2013-09-16 Chimie physique Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Pham-Huu Cuong MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 079428118 Begin-Colin Sylvie MADS_PRESIDENT_DU_JURY Chu Wei MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 Luck Francis MADS_MEMBRE_DU_JURY_2 Ronning Magnus MADS_RAPPORTEUR_1 Khodakov Andrei MADS_RAPPORTEUR_2 École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 CH 156504081 Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 UMR 7515 157548457 93739 ddc:540 Pham-Huu Cuong Begin-Colin Sylvie Chu Wei Luck Francis Ronning Magnus Khodakov Andrei École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg) Laboratoire des matériaux, surfaces et procédés pour la catalyse (Strasbourg) PDF 13371664 confidentialité 2013-09-16 2015-01-01 confidentialité 2013-09-16 2015-01-01 restriction 2013-09-16 2015-01-01 confidentialité 2013-09-16 2015-01-01 confidentialité 2013-09-16 2015-01-01