Note ABES Formation de nanoparticules d'or supportées sur silice Stöber : mécanismes et applications Formation of Stöber silica supported gold nanoparticles : mechanism and application Nanoparticules d'or Colloïde Silice Stöber Croissance de particules Oxydation du monoxyde de carbone Gold nanoparticles Colloid Stöber silica Development of nanoparticles CO oxidation 541.39 Nanoparticules d'or Silice Colloïdes Catalyseurs à base de métaux de transition Dans ce travail, les nanoparticles d’or supportées ont été étudiées en raison de leur fort potentiel dans les domaines de la catalyse. Des sphères de silice obtenues par la voie Stöber ont été synthétisées et utilisées comme supports des nanoparticules d’or. Les précurseurs d’or sont des solutions colloïdales possédant des nanoparticules d’or homogènes et de petite taille (environ 3 nm). Les matériaux préparés avec ou sans addition d’un nouvel élément ont été utilisés dans les réactions de l’oxydation du CO et une réaction inédite pour l’or: l’oxydation sélective de l’H2S.Les résultats indiquent que l’utilisation de colloïdes d’or comme précurseurs permet de contrôler la taille et la dispersion avant le dépôt et ceci est facilité par les propriétés optiques des nanoparticules de ce métal. Pour les propriétés catalytiques, outre la dispersion, on confirme très clairement par cette méthode de synthèse que l’interaction Au/Support joue un rôle majeur. L’addition d’un second métal augmente significativement l’activité des matériaux à base d’or. Les particules d’or et de Cu se rassemblent sous les conditions réactionnelles testées. Dans le cas de l’oxydation du CO, de petites quantités d’espèce d’or partiellement oxydée sont générées et forment une glue avec les espèces Cu2+ également formées au cours de la réaction et ceci permet de fixer les nanoparticules sur le support. Dans le cas de l’oxydation sélective de H2S, il a été montré que le système est résistant au soufre, y compris sur une longue durée de test. Les silices Stöber se sont avérées comme des supports catalytiques très intéressants car non poreux et formés de particules de petites tailles, ils sont aptes à exposer les phases actives de l’or aux réactifs, diminuant la pression de surface et facilitant le transfert thermique. Il a également été prouvé que ce matériau peut être mis en compétition avec les matériaux mésoporeux, ces derniers étant jugés indispensables pour obtenir de hautes activités en catalyse hétérogènes jusque là. Supported gold nanoparticles have been focused on due to their high efficiency in the catalysis field. In this work, Stöber silica consisted by globules were synthesized and used as support for gold nanoparticles. The gold colloids with homogeneous and small nanoparticles (about 3 nm) were applied as gold precursor. The prepared materials with further metal addition were used to active the CO oxidation and another very special reaction- selective oxidation of H2S.The results suggested that by using the gold colloid as precursor the sizes of nanoparticles could be controlled before loading onto silica under the help of its optical properties. The results for catalytic reactions indicated that the interaction between Au-support is another essential factor impacting the activity beyond the size effect. The additions of metal largely enhance the activity of gold materials. The gold and copper (oxide) particles go through reassembling during the reactions. In the CO oxidation, small amounts of partially oxidized gold species were generated and “glued” strongly by the new formed Cu2+ species to the support. While in the selective H2S oxidation, it was found that the material is sulfur-resistant during long time reaction. The Stöber silica is proved to be a very promising support, which is non-porous but beneficial to expose active sites of gold nanoparticles to the reactants, lower the pressure drop, and facilitate the heat transformation. It was proved even can be matched with the well-know mesoporous materials that is claimed to be indispensable for the high activity. Electronic Thesis or Dissertation Text en PDF 9538543 Université de Strasbourg Strasbourg 2014-12-31 https://theses.hal.science/tel-01038161 application/pdf 8197800 https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2013/LUO_Jingjie_2013_ED222.pdf http://www.theses.fr/2013STRAF045/abes https://theses.hal.science/tel-01038161 https://theses.hal.science/tel-01038161 https://theses.hal.science/tel-01038161 https://theses.hal.science/tel-01038161 Luo Jingjie 1986-03-17 CN 176958967 21115830 https://theses.fr/2013STRAF045 2013STRAF045 https://doi.org/10.70675/086eefc9z7563z4517zac44z7123706b44f8 2013-09-19 Chimie Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Petit Corinne MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 083628975 Pitchon Véronique MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 083628886 Bégin-Colin Sylvie MADS_PRESIDENT_DU_JURY 077294874 Bour Christophe MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 120043831 Tuel Alain MADS_RAPPORTEUR_1 033297312 Pluchery Olivier MADS_RAPPORTEUR_2 165305622 École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 CH 156504081 Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 UMR 7515 157548457 93739 ddc:540 Petit Corinne Pitchon Véronique Bégin-Colin Sylvie Bour Christophe Tuel Alain Pluchery Olivier École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) Laboratoire des matériaux, surfaces et procédés pour la catalyse (Strasbourg) PDF 9538543