Note ABES The quantum dynamics of the diffusion of dissociatively adsorbed diatomic molecules Dynamique quantique de diffusion de molécules diatomiques dissociées et adsorbées Adsorption dissociative Diffusion quantique Multiconfiguration time-tependent Hartree (MCTDH) Surface d'énergie potentielle Spectroscopie vibrationnelle Résonance de fermi Spectromètre de pertes d’énergie d’électrons à haute résolution (HREELS) Dissociative adsorption Quantum diffusion Multiconfiguration time-dependent Hartree (MCTDH) Surface potential energy Vibrational spectroscopy Fermi resonance High resolution electron energy loss spectroscopy (HREELS) 541.2 Molécules diatomiques Adsorption Surfaces d'énergie potentielle Chimie quantique Les travaux réalisés au cours de cette thèse portent sur la dynamique quantique de diffusion d'atomes d'hydrogène sur une surface de palladium (111). L'étude du système 3D a permis de détailler le spectre infrarouge de H/Pd(111) en mettant en évidence l'existence sur différents sites d'adsorption d'états localisés fortement couplés (résonance de Fermi). Ce phénomène gouverne la diffusion des atomes d'hydrogène sur une échelle de temps ultra-rapide (fs).L'étude du système 6D (H2/Pd(111)) a montré que les transitions observées sont, en fait, des bandes de transition entre plusieurs états d'adsorption quasi-dégénérés. L'accord entre les valeurs calculées et mesurées est, par contre, significativement moins bon qu'entre celles calculées pour le système 3D et les données mesurées. Est-ce que l'hydrogène adsorbé sur le palladium existe sous la forme d'une molécule diatomique faiblement lié? Cette thèse a fourni certains éléments de réponse à cette question, qui reste cependant encore ouverte. The work carried out during this thesis focuses on the quantum dynamics of the diffusion of hydrogen atoms on a surface of palladium (111). The study of the 3D system allowed us to detail the infrared spectrum of H/Pd (111), showing the existence of different adsorption sites on which localized states exist that are strongly coupled (Fermi resonance). This phenomenon governs the diffusion of hydrogen atoms in an ultra-fast time scale (fs).The study of the (6D) H2/Pd(111) system has shown that the transitions observed are in fact transition bands between several quasi-degenerate adsorption states. The agreement between the calculated and measured values is significantly less good than that between the data calculated for the 3D system and the measured data. Does adsorbed hydrogen on palladium exist in the form of a weakly bound H2 molecule? This thesis has provided some answers to this question, which remains open, hovewer, to some extent. Electronic Thesis or Dissertation Text en PDF 6783698 Université de Strasbourg Strasbourg 2014-12-31 https://theses.hal.science/tel-01070646 application/pdf 6595973 https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2014/Reis Firmino_Thiago_2014_ED222.pdf https://theses.fr/2014STRAF011/abes https://theses.hal.science/tel-01070646 https://theses.hal.science/tel-01070646 Reis Firmino Thiago Diamond 1981-12-26 FR 179777742 21018407 https://theses.fr/2014STRAF011 2014STRAF011 https://doi.org/10.70675/0038dc3cz4209z42faz9b4fz7090eca0c6d4 2014-05-27 Chimie informatique et théorique Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Marquardt Roberto MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 11864176X Monnerville Maurice MADS_PRESIDENT_DU_JURY 131972995 Bonnefont Antoine MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 063051206 Tremblay Jean-Christophe MADS_RAPPORTEUR_1 183694279 École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 CH 156504081 Institut de chimie (Strasbourg ; 2005-....) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 15677738X 93761 ddc:540 Marquardt Roberto Monnerville Maurice Bonnefont Antoine Tremblay Jean-Christophe École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) Institut de chimie (Strasbourg ; 2005-....) PDF 6783698 restriction 2014-05-27 2014-10-01 restriction 2014-05-27 2014-10-01