Etude de l'influence des protons sur la réduction de l'oxygène dans des couches catalytiques ordonnées en vue d'une application en pile à combustible
Langue Français
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Auteur : Rouhet, Marlene
Date de soutenance : 16-09-2014

Directeur(s) de thèse : Savinova, Elena R.

Président : Ruhlmann, Laurent
Rapporteur(s) : Coutanceau, Christophe - Lapicque, François
Membre(s) du jury : Guillet, Nicolas - Bonnefont, Antoine

Établissement de soutenance : Strasbourg
Laboratoire : Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....)
École doctorale : École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
 
Discipline : Chimie physique
Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie

Mots-clés libres : Couches catalytiques ordonnées, Pt, Pile à combustible à membrane échangeuse de protons pour haute température (PEMFC, Transport de protons, Cinétique et mécanisme de l’ORR
Mots-clés :
  • Protons
  • Oxydoréduction
  • Piles à combustible à membrane échangeuse de protons
Résumé : Les couches catalytiques avec une structure ordonnée à base de nanoparticules de Pt supportées sur des nanofilaments de carbone verticalement alignés ont montré des performances intéressantes grâce à l’amélioration des propriétés du transport de matière et à une meilleure utilisation du Pt. Des études électrochimiques combinées à une modélisation mathématique ont mis en évidence l’influence du transport de protons sur les processus d’oxydo-réduction, la cinétique et le mécanisme de réduction de l’O2 (ORR), et sur H2O2 qui s’échappe des couches pendant l’ORR. Nous avons montré que (i) les protons sont impliqués dans l’étape limitante de la réaction, (ii) pour un pH ≥ 3, un plateau de courant limité par la diffusion des protons est observé et, (iii) pour un pH ≥ 3, le mécanisme de l’ORR implique non seulement les ions hydroniums mais aussi les molécules d’eau. L’intégration de ces couches catalytiques dans des PEMFCs haute température a ensuite été étudiée. Les performances obtenues sont légèrement plus basses que celles des couches conventionnelles. Un travail d’optimisation reste donc à accomplir pour améliorer les performances.
 
Type de contenu : Text
Format : PDF
 
Entrepôt d'origine : STAR : dépôt national des thèses électroniques françaises
Identifiant : 2014STRAF031
Type de ressource : Thèse