Synthesis and characterisation of zeolites, their application in catalysis and subsequent rationalisation : methanol-to-olefins (MTO) process with designed ZSM-5 zeolites
Synthèse et caractérisation de zéolithes, leur application en catalyse et rationalisation : le procédé de conversion du méthanol en oléfines (MTO) avec des zéolithes ZSM-5
Zéolithes
ZSM-5
MTO
Catalyse
Zeolites
ZSM-5
MTO
Catalysis
Carbon upgrading
541.39
Zéolites
Catalyse hétérogène
Alcènes
Méthanol (combustible)
Cette thèse s'articule autour des zéolithes, plus particulièrement leur synthèse, leur caractérisation et leur application comme catalyseurs hétérogènes. Dans certains cas, la compréhension des phénomènes encontrés au cours de ce processus nécessitait un travail de rationalisation. Ce dernier ingrédient permet une réelle amélioration continue, ou une conception sur mesure d'un catalyseur pour une réaction. Les zéolithes sont des aluminosilicates, microporeux et cristallins, qui se définissent et se différencient de part leur arrangement 3D de tétraèdres (SiO4 et AlO4) . Il a été essayé d'utiliser des zéolithes conçues sur mesures en tant que catalyseurs pour des réactions faisant partie d'une chimie renouvelable. Ainsi, ces travaux s'inscrivent dans le cadre des concepts de la chimie verte et de l'addition graduelle de complexité moléculaire. Au cours de cette thèse, la boucle itéative de l'amélioration continue a mené à deux reprises à un catalyseur très adapté au processus catalytique en question: d'une part l'halogènation d'aromatiques a été effectuée en phase liquide, il s'agit d'un procédé liquide-solide pour lequel le meilleur catalyseur résulte en une zéolithe béta (H-*BEA) avec une porosité hiérarchisée. Au contraire, la réaction de la conversion du méthanol en oléfines (MTO) une réaction gas-solide semble avoir comme catalyse uroptimal des zéolithes de type ZSM-5 sans porosité hierarchisée, mais ayant des tailles cristallines élevées, une qualité cristalline proche de la perfection (sans défauts) et une densité de sites acides très disperses.
This work revolved around the synthesis, characterisation and application of zeolites in heterogeneous catalysis. In some cases, counterintuitive observations and results needed a thorough rationalisation, which allowed a truly continuous improvement, or rational design of a catalyst for a given reaction. Zeolites are crystalline and microporous aluminosilicates, which are defined and differ one from another through their 3D arrangement of tetrahedra (SiO4 and AlO4).It has been aimed to design heterogeneous catalysts for reactions that fit in the concepts of a sustainable chemistry. Thus, this works describes and tried to respect the concepts of green chemistry and carbon upgrading. Remarkably, during this thesis the feedback looped continuous improvement approach has led twice to adapted catalysts for a catalytic chemical transformation: the liquid-solid continuous flow halogenation of aromatics was best performed with nanosized H-*BEA zeolites exhibiting a hierarchical porosity. In contrast, the gas-solid Methanol-to-Olefins (MTO) process needed an unusual catalyst. Indeed based on our study, large and perfectly crystalline H-ZSM-5 crystals with a disperse Brønsted acidity were the optimum catalyst.
Electronic Thesis or Dissertation
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15238519
Université de Strasbourg
Strasbourg
2017-12-31
https://theses.hal.science/tel-01531844
application/pdf
15101272
https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2016/Losch_Pit_2016_ED222.pdf
http://www.theses.fr/2016STRAF035/abes
https://theses.hal.science/tel-01531844
https://theses.hal.science/tel-01531844
https://theses.hal.science/tel-01531844
https://theses.hal.science/tel-01531844
Losch
Pit
1989-05-07
LU
198352700
21104565
https://theses.fr/2016STRAF035
2016STRAF035
https://doi.org/10.70675/b10ce76fz009fz47afzaa53zb0a97e7b31fa
2016-09-30
Catalyse hétérogène
Strasbourg
131056549
Doctorat
Docteur es
non
oui
Louis
Benoît
MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1
156205688
Pale
Patrick
MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2
034076328
Braunstein
Pierre
MADS_PRESIDENT_DU_JURY
059829087
059829087
Chizallet
Céline
MADS_MEMBRE_DU_JURY_1
115268715
Kiwi-Minsker
Lioubov
MADS_MEMBRE_DU_JURY_2
179046829
Hübsch
Eric
MADS_MEMBRE_DU_JURY_3
112286399
Lercher
Johannes A.
MADS_RAPPORTEUR_1
198355637
Mintova
Svetlana
MADS_RAPPORTEUR_2
129918814
École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
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CH
156504081
Institut de chimie (Strasbourg ; 2005-....)
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Louis
Benoît
Pale
Patrick
Braunstein
Pierre
Chizallet
Céline
Kiwi-Minsker
Lioubov
Hübsch
Eric
Lercher
Johannes A.
Mintova
Svetlana
École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg)
Institut de chimie (Strasbourg)
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