Comportement coopératif de systèmes électrochimiques microstructurés lors d'une réaction bistable
Cooperative behavior of electrochemical micro-structured systems during a bistable reaction
Réaction bistable
Bruit moléculaire
Phénomènes coopératifs
Bistable reaction
Molecular noise
Cooperative phenomena
541.3
Réactions chimiques
Stabilité
Cinétique chimique non linéaire
Microélectrodes
Électrochimie
Les réactions non-linéaires peuvent donner naissance à des phénomènes coopératifs nouveaux dans des systèmes microstructurés en fonction de la taille des éléments actifs et du couplage entre eux. Nous avons étudié la dynamique de l'électrooxydation de CO, une réaction bistable présentant une branche de résistance différentielle négative en forme de S, sur une microélectrode de platine et des réseaux. Au voisinage d'une instabilité spatiale, une amplification du bruit moléculaire a été observée à cause de l'interaction avec la bifurcation spatiale. Le comportement dynamique est fortement affecté par la concentration en acide sulfurique et par la présence d'une faible quantité de chlorures dans la solution. Quand plusieurs microélectrodes sont couplées globalement, des comportements coopératifs nouveaux ont été mis en évidence comme l'émergence d'oscillations cohérentes et la présence d'un régime d'échange dynamique complexe faisant intervenir des processus inter et intra électrodes.
Nonlinear reactions may give rise to new cooperative phenomena when they occur in microstructured systems depending on the size of the active elements and on the coupling between them. We have studied the dynamics of CO electrooxidation, a bistable electrochemical reaction With an S-shaped negative differential resistance on single Pt microelectrode and on their array. For microelectrodes, close to a spatial instability threshold, strong enhancement of the molecular noise was observed due to its interaction With the spatial bifurcation. The dynamic behaviour of the reaction was shown to be strongly affected by the sulfuric acid concentration and by the presence of a small amount of chlorides in solution. When several microelectrodes are globally coupled, the emergence of new cooperative behaviour could be evidenced such as the emergence of coherent oscillations and the presence of a complex dynamic switching regime involving the interplay of inter and intra electrode processes.
Electronic Thesis or Dissertation
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fr
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10566007
Université de Strasbourg
Strasbourg
2017-12-31
https://theses.hal.science/tel-01624458
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10225294
https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2017/Bozdech_Sebastien_2017_ED222.pdf
http://www.theses.fr/2017STRAF003/abes
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https://theses.hal.science/tel-01624458
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Bozdech
Sébastien
1988-05-18
FR
204596343
40706974
https://theses.fr/2017STRAF003
2017STRAF003
https://doi.org/10.70675/e8665046z46c7z4c94zbd97z3937199599d1
2017-01-12
Chimie physique
Strasbourg
131056549
Doctorat
Docteur es
non
oui
Savinova
Elena R.
MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1
075152398
Bonnefont
Antoine
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063051206
063051206
Feliu Martinez
Juan Miguel
MADS_PRESIDENT_DU_JURY
198012195
198012195
Krischer
Katharina
MADS_MEMBRE_DU_JURY_1
176753052
Hermans
Thomas
MADS_MEMBRE_DU_JURY_2
200309323
Feliu Martinez
Juan Miguel
MADS_RAPPORTEUR_1
198012195
198012195
De Decker
Yannick
MADS_RAPPORTEUR_2
204597188
École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
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CH
156504081
Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....)
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UMR 7515
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Savinova
Elena R.
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Antoine
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Krischer
Katharina
Hermans
Thomas
Feliu Martinez
Juan Miguel
De Decker
Yannick
École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg)
Institut de chimie et procédés pour l'énergie, l'environnement et la santé (Strasbourg)
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