Note ABES The synthesis of higher alcohols from CO2 hydrogenation with Co, Cu, Fe-based catalysts Synthèse d'alcools supérieurs par hydrogénation de CO2 sur catalyseurs à base de Co, Cu, Fe CO2 Hydrogénation Alcools supérieurs Spinelle CO2 Hydrogenation Higher alcohols Spinel 541.3 Catalyseurs à base de métaux de transition Spinelles Supports de catalyseurs Hydrogénation Catalyse hétérogène Le CO2 est une source de carbone propre pour les réactions chimiques, nombreux chercheurs ont étudié l'utilisation du CO2. Les alcools supérieurs sont des additifs de carburant propres. La synthèse des alcools supérieurs à partir de l'hydrogénation du CO a également été étudiée par de nombreux chercheurs, mais il existe peu de littératures sur la synthèse des alcools supérieurs à partir de l'hydrogénation du CO2, qui est une réaction complexe et difficile. Les catalyseurs utilisés pour la synthèse des alcools supérieurs nécessitent au moins deux phases actives et une bonne synergie. Dans notre étude, nous avons étudié les catalyseurs spinelle basés sur Co. Cu. Fe et l'effet des supports (CNTs et TUD-1) et celui des promoteurs (K, Na, Cs) à la réaction de HAS. Nous avons trouvé que le catalyseur CuFe-précurseur-800 est favorable pour la synthèse d'hydrocarbures en C2+ et d'alcools supérieurs. Dans l'hydrogénation du CO2, Co agit comme catalyseur de méthanisation plutôt que comme catalyseur FT, en raison du mécanisme de réaction différent entre l'hydrogénation du CO et celle du CO2. Afin d'inhiber la formation d'hydrocarbures de quantités importante, il est préférable de choisir des catalyseurs sans Co dans la réaction d'hydrogénation du CO2. En comparant les fonctions des CNT et du TUD-1, nous avons constaté que le CNT est un support parfait pour la synthèse de produits à longue chaîne (alcools supérieurs et hydrocarbures C2+). Le support TUD-1 est plus adapté à la synthèse de produits à un seul carbone (méthane et méthanol) .L'addition d'alcalis en tant que promoteurs conduit non seulement à augmenter la conversion de CO2 et H2, mais augmente également la sélectivité des produits visés fortement, des alcools supérieurs. Le catalyseur 0.5K30CuFeCNTs possède une productivités les plus élevées (370.7 g ∙ kg-1 ∙ h-1) d'alcools supérieurs à 350 ° C et 50 bar. CO2 is a clean carbon source for the chemical reactions, many researchers have studied the utilization of CO2. Higher alcohols are clean fuel additives. The synthesis of higher alcohols from CO hydrogenation has also been studied by many researchers, but there are few literatures about the synthesis of higher alcohols from CO2 hydrogenation, which is a complex and difficult reaction. The catalysts that used for higher alcohols synthesis need at least two active phases and goodcooperation. In our study, we tested the Co. Cu. Fe spinel-based catalysts and the effect of supports (CNTs and TUD-1) and promoters (K, Na, Cs) to the HAS reaction. We found that catalyst CuFe-precursor-800 is beneficial for the synthesis of C2+ hydrocarbons and higher alcohols. In the CO2 hydrogenation, Co acts as a methanation catalyst rather than acting as a FT catalyst, because of the different reaction mechanism between CO hydrogenation and CO2 hydrogenation. In order to inhibit the formation of huge amount of hydrocarbons, it is better to choose catalysts without Co in the CO2 hydrogenation reaction. Compared the functions of CNTs and TUD-1, we found that CNTs is a perfect support for the synthesis of long-chain products (higher alcohols and C2+ hydrocarbons). The TUD-1 support are more suitable for synthesis of single-carbon products (methane and methanol).The addition of alkalis as promoters does not only lead to increase the conversion of CO2 and H2, but also sharply increased the selectivity to the desired products, higher alcohols. The catalyst 0.5K30CuFeCNTs owns the highest productivities (370.7 g∙kg-1∙h-1) of higher alcohols at 350 °C and 50 bar. Electronic Thesis or Dissertation Text en PDF 8719348 Université de Strasbourg Strasbourg 2017-12-31 https://theses.hal.science/tel-01661571 application/pdf 4897740 https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2017/JI_Qinqin_2017_ED222.pdf http://www.theses.fr/2017STRAF023/abes https://theses.hal.science/tel-01661571 https://theses.hal.science/tel-01661571 https://theses.hal.science/tel-01661571 https://theses.hal.science/tel-01661571 Ji Qinqin 1987-07-15 CN 220232857 21317721 https://theses.fr/2017STRAF023 2017STRAF023 https://doi.org/10.70675/70a35f9aza275z41abz9d78z596e988f5b5c 2017-02-03 Catalyse hétérogène Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Roger Anne-Cécile MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 111045754 Louis Benoît MADS_PRESIDENT_DU_JURY 156205688 156205688 Batiot-Dupeyrat Catherine MADS_RAPPORTEUR_1 11964925X Khodakov Andrei MADS_RAPPORTEUR_2 061672114 061672114 École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 CH 156504081 Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 UMR 7515 157548457 255208 ddc:540 Roger Anne-Cécile Louis Benoît Batiot-Dupeyrat Catherine Khodakov Andrei École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg) Institut de chimie et procédés pour l'énergie, l'environnement et la santé (Strasbourg) PDF 8719348