Investigation of the anodes of PEM water electrolyzers by operando synchrotron-based photoemission spectroscopy
Etude in operando d’anodes d’électrolyseurs de l'eau de type PEM par spectroscopie de photoémission avec le rayonnement synchrotron
Réaction de dégagement de l’oxygène (OER)
Électrolyseur de l’eau à base de la membrane échangeuse de protons (PEM)
Dioxyde d’étain dopé à l’antimoine (ATO
Dégradation et stabilisation du ruthénium
Modélisation des spectres XP
Oxygen evolution reaction (OER)
Proton exchange membrane (PEM) water electrolysis
Antimony-doped tin oxide (ATO)
Degradation and stabilization of ruthenium
XP spectra simulation
541.3
Anodes
Oxydation
Spectroscopie de photoélectrons
Le développement de catalyseurs de la réaction de dégagement de l’oxygène (OER) pour les électrolyseurs à membrane échangeuse de protons (PEM) dépend de la compréhension du mécanisme de cette réaction. Cette thèse est consacrée à l'application de la spectroscopie d’émission de photoélectrons induits par rayons X (XPS) et de la spectroscopie de structure près du front d'absorption de rayons X (NEXAFS) operando sous une pression proche de l'ambiante (NAP) dans le but d’étudier les mécanismes de la réaction d’oxydation de l’eau sur des anodes à base d’iridium et de ruthénium et leurs dégradation dans les conditions de la réaction. Cette thèse montre les mécanismes différents de la réaction OER pour les anodes à base d’Ir et de Ru impliquant respectivement des transitions anioniques (formation d’espèce OI- électrophile) ou cationiques (formation des espèces de Ru avec l’état d'oxydation supérieur à IV) quelle que soit la nature (thermique ou électrochimique) des oxydes.
Development of oxygen evolution reaction (OER) catalysts for proton exchange membrane water electrolysis technology depends on the understanding of the OER mechanism. This thesis is devoted to the application of near-ambient pressure X-ray photoelectron spectroscopy (NAP-XPS) and near edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) techniques for operando investigation of the Ir, Ru - based anodes. For Ru-based systems, we observe the potential-induced irreversible transition of Ru (IV) from an anhydrous to a hydrated form, while the former is stabilized in the presence of Ir. Regarding single Ir-based anodes, the analysis of O K edge spectra reveals formation of electrophilic oxygen OI- as an OER intermediate. Higher stability of Ir catalysts supported on antimony-doped tin oxide (ATO) is related to their lower oxidation. This work demonstrates different OER mechanisms on Ir, Ru-based anodes involving anion and cation red-ox chemistry, correspondingly, regardless the oxide nature.
Electronic Thesis or Dissertation
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12540534
Université de Strasbourg
Strasbourg
2018-12-31
https://theses.hal.science/tel-01930007
application/pdf
12089378
https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2018/Saveleva_Viktoriia_2018_ED222.pdf
http://www.theses.fr/2018STRAF002/abes
https://theses.hal.science/tel-01930007
https://theses.hal.science/tel-01930007
https://theses.hal.science/tel-01930007
https://theses.hal.science/tel-01930007
Saveleva
Viktoriia
1991-07-17
RU
231410093
21420387
https://theses.fr/2018STRAF002
2018STRAF002
https://doi.org/10.70675/5f3cbab5z1253z4b72zbd1dz57d5d0b3d090
2018-01-29
Chimie physique
Strasbourg
131056549
Doctorat
Docteur es
non
oui
Savinova
Elena R.
MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1
075152398
Zafeiratos
Spyridon
MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2
184396484
184396484
Schmidt
Thomas Justus
MADS_PRESIDENT_DU_JURY
198012586
198012586
Knop-Gericke
Axel
MADS_MEMBRE_DU_JURY_1
231410204
Friedrich
K. Andreas
MADS_MEMBRE_DU_JURY_2
183948750
183948750
Schmidt
Thomas Justus
MADS_RAPPORTEUR_1
198012586
198012586
Russell
Andrea E.
MADS_RAPPORTEUR_2
136476686
École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
MADS_ECOLE_DOCTORALE_1
CH
156504081
Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....)
MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1
UMR 7515
157548457
255208
ddc:540
Savinova
Elena R.
Zafeiratos
Spyridon
Schmidt
Thomas Justus
Knop-Gericke
Axel
Friedrich
K. Andreas
Schmidt
Thomas Justus
Russell
Andrea E.
École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
Institut de chimie et procédés pour l'énergie, l'environnement et la santé (Strasbourg)
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12540534