Note ABES Greffage de molécules azotées sur des structures carbonées à porosité hierarchisée Grafting of nitrogenous molecules on carbon structures with hierarchical porosity Carbones poreux Fonctionnalisation de surface Caractérisation Analyse thermique TPD-MS Adsorption de CO2 Nanoparticules d’argent Microscopie électronique en transmission In situ Catalyse Porous carbons Surface functionalization Characterization Thermal analysis TPD-MS CO2 adsorption Silver nanoparticles Transmission electron microscopy In situ Catalysis 546.681 620.19 620.5 Carbones poreux Fonctionnalisation des surfaces (chimie) Copolymères greffés Nous avons étudié la chimie de surface de carbones poreux fonctionnalisés avec des oximes et amidoximes d’une part, et avec de la guanidine d’autre part. Nous avons axé ces travaux sur la compréhension et la quantification de ces fonctionnalisations par analyse thermique et plus particulièrement par thermo-désorption programmée en température couplée à la spectroscopie de masse (TPD-MS). Par la suite, nous avons évalué l’intérêt de la fonctionnalisation par la guanidine des carbones mésoporeux pour deux applications : le piégeage du CO2 et la capacité à synthétiser et stabiliser des nanoparticules métallique. Pour la première application, des tests d’adsorption du CO2 à 0°C et 20°C à 1 bar ont été réalisés sur un carbone mésoporeux oxydé sous air en présence ou non de guanidine. L’intensité des interactions (physisorption versus chimisorption) a été sondée par des calculs de chaleurs isostériques d’adsorption. Pour la seconde applications, nous avons utilisé des carbones mésoporeux oxydés en présence ou non de guanidine pour synthétiser des nanoparticules d’argent de taille inférieure à 2 nm et relativement monodisperses en taille. Des particules bimétalliques d’AgCu ont également été obtenues au sein de ces matrices carbonées mésoporeuses imprégnées par la guanidine. On a pu mettre ici en évidence un rôle bénéfique de la guanidine sur le taux de cuivre réduit. Des suivis thermiques par MET in situ ont également été réalisés afin d’évaluer la stabilité thermique de ces nanoparticules et de mieux appréhender l’intérêt de la fonctionnalisation sur les phénomènes de frittage de ces nanoparticules. Finalement, des tests catalytiques pour l’époxydation sélective du styrène ont aussi été effectués sur le matériau Ag/C. Les résultats préliminaires sont très prometteurs pour un procédé de préparation de catalyseur très simple à mettre en œuvre. In this work, we studied the surface chemistry of porous carbons functionalized firstly with oximes and amidoximes and then with guanidine. We focused this work on the understanding and quantification of these functionalization with thermal analysis and more particularly by Temperature Programmed Desorption/Mass Spectrometry (TPD-MS). Subsequently, we evaluated the interest of guanidine functionalization of mesoporous carbons for two applications : the capture of CO2 and the ability to synthesize and stabilize metal nanoparticles. For the first application, CO2 adsorption tests at 0 ° C. and 20 ° C. at 1 bar were carried out on a mesoporous carbon oxidized under air in the presence or absence of guanidine. The intensity of interactions (physisorption versus chemisorption) was probed by isosteric adsorption heat calculations. For the second applications, we used oxidized mesoporous carbons with or without guanidine to synthesize silver nanoparticles less than 2 nm in size and relatively monodisperse in size. Bimetallic AgCu particles were also obtained from these mesoporous carbon matrices impregnated with guanidine. A beneficial role of guanidine on the reduced copper content has been shown here. In situ TEM has also been carried out in order to evaluate the thermal stability of these nanoparticles and to understand the interest of the functionalization on the sintering of these nanoparticles. Finally, catalytic tests for the selective epoxidation of styrene were also performed on these materials. The preliminary results are very promising for a catalyst preparation process and very simple to implement. Electronic Thesis or Dissertation Text fr PDF 24740458 Université de Strasbourg Strasbourg 2019-12-31 https://theses.hal.science/tel-02307603 application/pdf 24666348 https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2019/Nouar_Assia_2019_ED182.pdf http://www.theses.fr/2019STRAE009/abes https://theses.hal.science/tel-02307603 https://theses.hal.science/tel-02307603 Nouar Assia 1988-08-26 FR 238465845 https://theses.fr/2019STRAE009 2019STRAE009 https://doi.org/10.70675/a25f9e67z8900z418bza54dz90f5277151e7 2019-06-18 Chimie physique Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Ersen Ovidiu MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 077410513 Parmentier Julien MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 161356443 Duclaux Laurent MADS_PRESIDENT_DU_JURY 144260662 Matei Ghimbeu Camelia MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 131490389 Fierro Vanessa MADS_RAPPORTEUR_1 159056381 Mutin Hubert MADS_RAPPORTEUR_2 03141804X École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 156500019 Institut de physique et chimie des matériaux (Strasbourg) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 151842973 93794 ddc:540 ddc:620 Ersen Ovidiu Parmentier Julien Duclaux Laurent Matei Ghimbeu Camelia Fierro Vanessa Mutin Hubert École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....) Institut de physique et chimie des matériaux (Strasbourg) PDF 24740458