Note ABES Development of new macroscopic carbon materials for catalytic applications Développement de nouveaux matériaux carbonés macroscopiques pour les applications en catalyse Feutre de carbone-graphite macroscopique Oxydation Amination Thiolation Dopage azote-soufre Nanoparticules de palladium Interaction métal-support Hydrogénation sélective Récupération du catalyseur Macroscopic carbon-graphite felt Nitrogen/sulfur doping Pd nanoparticles Metal-support interaction Selective hydrogenation Catalyst recovery 541.39 547.3 Fibres de graphite Propriétés physico-chimiques Nanotubes Catalyse hétérogène Oxydation catalytique Hydrogénation Supports de catalyseurs De nos jours, les matériaux carbonés macroscopiques font face à un nombre croissant d'applications en catalyse, soit en tant que supports, soit directement en tant que catalyseurs sans métal. Cependant, il reste difficile de développer un support de catalyseur hiérarchisé à base de. carbone ou un catalyseur utilisant un procédé de synthèse beaucoup plus simple. À la recherche de nouveaux matériaux carbonés structurés pour la catalyse hétérogène, nous avons exploré le potentiel du feutre de carbone / graphite du commerce (FC / FG). Le but du travail décrit dans cette thèse a été le développement du monolithe FG et FC en tant que catalyseur sans métal pour les réactions d’oxydation en phase gazeuse et en tant que support de catalyseur, notamment pour le palladium, pour les réactions d’hydrogénation en phase liquide, et leur rôle dans la performance de réaction de ces catalyseurs. En raison de leur surface de chimie inerte avec une mouillabilité inappropriée, une telle étude avait pour condition d'activer celles d'origine. Par conséquent, des FG et des FC modifiés bien arrondis ont été synthétisés avec des propriétés physico-chimiques adaptées par une série de procédés de traitement chimique, tels que l'oxydation, l'amination, la thiolation, le dopage à l'azote et au soufre. L’oxydation partielle du sulfure d’hydrogène en soufre élémentaire et l’hydrogénation sélective du cinnamaldéhyde α, β-insaturé, en tant que réactions sensibles à l’effet des propriétés du catalyseur sur l’activité et la sélectivité, combinées à des techniques de caractérisation, ont été choisis pour étudier l’effet de la matériaux carbonés sur le comportement catalytique. Nowadays, macroscopic carbon materials are facing an increasing number of applications in catalysis, either as supports or directly as metal-free catalysts on their own. However, it is still challenging to develop hierarchical carbon-based catalyst support or catalyst using a much simple synthesis process. In the quest for novel structured carbon materials for heterogeneous catalysis we explored the potential of commercial carbon/graphite felt (CF/GF). The aim of the work described in this thesis has been the development of GF and CF monolith as metal-free catalyst for gas-phase oxidation reactions and as catalyst support, notably for palladium, for liquid-phase hydrogenation reactions, and their roles in the reaction performance of these catalysts. Due to their inert chemistry surface with inappropriate wettability, a prerequisite for such a study was to activate the origin ones. Therefore, well-rounded modified GFs and CFs were synthesized with tailored physic-chemical properties by a series of chemical treatment processes, such as oxidation, amination, thiolation, nitrogen- and sulfur-doping. The partial oxidation of hydrogen sulfide into elemental sulfur and selective hydrogenation of α, β-unsaturated cinnamaldehyde, as the sensitive test reactions to the influence of the catalyst properties on activity and selectivity, combined with characterization techniques, were chosen to investigate the effect of functionalized carbon materials on the catalytic behavior. Electronic Thesis or Dissertation Text en PDF 8412457 Université de Strasbourg Strasbourg 2019-12-31 https://theses.hal.science/tel-02340109 application/pdf 7727833 https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2019/XU_Zhenxin_2019_ED222.pdf http://www.theses.fr/2019STRAF005/abes https://theses.hal.science/tel-02340109 https://theses.hal.science/tel-02340109 https://theses.hal.science/tel-02340109 https://theses.hal.science/tel-02340109 Xu Zhenxin 1989-03-22 CN 237520397 https://theses.fr/2019STRAF005 2019STRAF005 https://doi.org/10.70675/ae97a2f0z434dz452czbeecz3bb38f9366d1 2019-05-22 Chimie Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Pham-Huu Cuong MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 079428118 Ritleng Vincent MADS_PRESIDENT_DU_JURY 059817097 059817097 Pham-Huu Cuong MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 079428118 Ritleng Vincent MADS_MEMBRE_DU_JURY_2 059817097 059817097 Serp Philippe MADS_MEMBRE_DU_JURY_3 135547660 135547660 Löfberg Axel MADS_MEMBRE_DU_JURY_4 149911025 Serp Philippe MADS_RAPPORTEUR_1 135547660 135547660 Löfberg Axel MADS_RAPPORTEUR_2 149911025 École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 156504081 Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 157548457 255208 ddc:540 Pham-Huu Cuong Ritleng Vincent Pham-Huu Cuong Ritleng Vincent Serp Philippe Löfberg Axel Serp Philippe Löfberg Axel École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) Institut de chimie et procédés pour l'énergie, l'environnement et la santé (Strasbourg) PDF 8412457