Note ABES Hyper-resolved fluorescence microscopy with STM Microscopie de fluorescence hyper-résolue par STM STM Plasmonique Nano-optique Fluorescence Molécule unique Tautomerisation Etat redox Spectroscopie vibrationelle Electrofluorochromisme STM Plasmonics Nano-optics Fluorescence Single molecule Tautomerization Redox state Vibrationnal spectroscopy Electrofluorochromism 535.8 541.39 Microscopie tunnel à balayage Spectroscopie de fluorescence Excitation électronique Dans cette thèse, je rapporte l’utilisation d’un microscope à effet tunnel (STM) pour obtenir le spectre de fluorescence d’une molécule unique, et ainsi s’affranchir des limites inhérentes aux techniques optiques conventionnelles. Cette technique repose sur l’utilisation des électrons tunnels comme source d’excitation, et l’amplification de l’émission par les modes électromagnétiques de la cavité, formé par la pointe STM et la surface, appelés plasmons de gap. Les résultats de cette thèse, confirment que ces modes sont fortement localisés dans des volumes de l’ordre du nm3, ce qui permet de pratiquer une « imagerie optique » à l’échelle sub-moléculaire. Cette technique de Microscopie de Fluorescence Hyper-Résolue nous a permis i) De suivre avec une résolution spatiale, spectrale et temporelle un processus de tautomerisation, ii) De mesurer une signature vibrationnelle résolue à l’échelle sub-moléculaire et iii) De suivre l’état redox d’une unique molécule via son signal optique. In this thesis, I report the use a Scanning Tunneling Microscope to obtain the fluorescence spectrum of a single molecule, to go beyond of the limitations commonly observed in conventionnal optical techniques. This technique relies on the use of tunneling electrons to excite the fluorescence of a molecule, which is amplified by electromagnetic modes of the cavity, formed by the tip and the sample, knows as gap plasmons. The results of this thesis, confirm that these modes are strongly localized within volumes of the order of 1 nm3, allowing to carried out « optical imaging » at the sub-molecular scale. This Hyper-Resolved Fluorescence Microscopy technique allowed us i) To track with : spatial, spectral and temporal resolution a tautomerization process, ii) To measure a vibrationnal signature with sub-molecular resolution, and iii) To monitor the fluorescence of a single molecule redox state. Electronic Thesis or Dissertation Text en PDF 33116574 Université de Strasbourg Strasbourg 2023-12-31 https://theses.hal.science/tel-03967816 application/pdf 32686366 https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2020/DOPPAGNE_Benjamin_2020_ED182.pdf http://www.theses.fr/2020STRAE005/abes https://theses.hal.science/tel-03967816 https://theses.hal.science/tel-03967816 Doppagne Benjamin 1989-11-12 FR 256074194 https://theses.fr/2020STRAE005 2020STRAE005 https://doi.org/10.70675/7eaa0c17z8cb2z47c2z8c08z556946045f51 2020-02-03 Nanophysique Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Schull Guillaume MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 129210080 Robert Vincent MADS_PRESIDENT_DU_JURY 113732988 Boer-Duchemin Elizabeth MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 162298188 Jacques Vincent MADS_MEMBRE_DU_JURY_2 190634561 Lounis Brahim MADS_RAPPORTEUR_1 081354614 Natterer Fabian MADS_RAPPORTEUR_2 256075166 École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 156500019 Institut de physique et chimie des matériaux (Strasbourg) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 151842973 93794 ddc:530 ddc:540 Schull Guillaume Robert Vincent Boer-Duchemin Elizabeth Jacques Vincent Lounis Brahim Natterer Fabian École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....) Institut de physique et chimie des matériaux (Strasbourg) PDF 33116574