Note ABES Synthèse de systèmes à dynamiques multiples pour l’auto-réparation Synthesis of multi-dynamic systems for self-healing Matériaux dynamique Auto-réparation Coopérativité Dynamic material Self-healing Cooperativity 547 Chimie supramoléculaire La polycondensation de polybutadiènes amino-terminés sur un dérivé d'uréidopyrimidinone (UPy) fonctionnalisé par des aldéhydes conduit à l’obtention de matériaux polyimines présentant une dynamique double, autoréparant et recyclable. Ceux-ci présentent des propriétés mécaniques et d’auto-réparation supérieures aux références monodynamiques, démontrant ainsi une coopérativité, attribuée à un effet template entre les dynamiques supramoléculaires et covalentes. Une méthode de traitement numérique caractérisant les dynamiques a été développée. Des matériaux présentant des dynamiques entravées ainsi que des dynamiques spatialement espacées ont été étudiés ; la dynamique covalente s’en trouvant ralentie en comparaison. Un changement de topologie a été opéré. Les caractéristiques dynamiques de ce matériau sont uniques : en deçà de la Tv, les motifs supramoléculaires gouvernent la relaxation, tandis qu’au-delà, ce sont les échanges covalents. Proche de la Tv, la relaxation est la plus efficace, traduction d’une probable accélération synergétique. L’incorporation réussie de la dynamicité au sein de formulations méthacrylates photopolymérisables ouvre enfin de nouveaux champs d’applications. The polycondensation of amino-terminated polybutadienes with aldehyde-functionalized ureidopyrimidinone (UPy) derivatives has led to self-healable, recyclable polyimine materials with dual dynamics. These materials exhibit mechanical and self-healing properties superior to monodynamic ones, proving cooperativity between the supramolecular and the covalent dynamics. A numerical method which characterizes the dynamics inside a material from relaxation curves has been developed. A material with a free competitive UPy moiety and a second one with the spaced dynamic moieties were studied. The dynamicity of imines was found to be significantly slowed.Change in topology was also achieved. The materials synthesized exhibited unique relaxation profiles: below Tv, the supramolecular units govern the relaxation while above Tv, covalent exchanges do. Around Tv, the relaxation is the most efficient, reflecting a strong acceleration via a probable synergistic mechanism. Successful incorporation of dynamicity in 3D printable formulations finally opens new horizons. Electronic Thesis or Dissertation Text fr PDF 11032938 application/pdf https://publication-theses.unistra.fr/restreint/theses_doctorat/2021/Pauchet_Raphael_2021_ED222.pdf Pauchet Raphael 1992-08-29 FR 264170016 2403020231M 21819581 4200003 https://theses.fr/2021STRAF061 2021STRAF061 https://doi.org/10.70675/a622d859zcb44z4f1czbc66zb19d33404ec7 2021-12-08 Chimie moléculaire- chimie supramoléculaire Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Moulin Emilie MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 115899375 Giuseppone Nicolas MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 157784479 Rozès Laurence MADS_PRESIDENT_DU_JURY 183368495 Rozès Laurence MADS_RAPPORTEUR_1 183368495 Woisel Patrice MADS_RAPPORTEUR_2 117933848 École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 156504081 Institut Charles Sadron (Strasbourg ; 1985-....) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 156774062 ddc:540 Moulin Emilie Giuseppone Nicolas Rozès Laurence Rozès Laurence Woisel Patrice École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) Institut Charles Sadron (Strasbourg ; 1985-....) PDF 11032938 confidentialité 2021-12-08 2024-12-31 confidentialité 2021-12-08 2024-12-31 confidentialité 2021-12-08 2024-12-31