Note ABES Density (matrix) functional theory approach to quantum embedding for strongly correlated electrons Penser l'imbrication quantique des électrons fortement corrélés en théorie de la fonctionnelle de la (matrice) densité Embedding quantique DMET Householder Block Householder Ht-DMFET LPFET Quantum embedding DMET Householder Block Householder Ht-DMFET LPFET 541 Chimie quantique Matrices densité Théorie de la fonctionnelle de densité L'objectif de cette thèse est le développement et l'implémentation de nouvelles méthodes dites d'embedding à l'intersection entre la chimie et la physique. Afin de pourvoir une description précise des molécules et matériaux fortement corrélés, l'embedding quantique sera appliqué au modèle d'Hubbard et généralisé à des Hamil­tonien moléculaires Ab initio. Nous vérifierons si la density matrix embedding the­ory (DMET) peut être rendu formellement exacte et améliorée tout en préservant la nature orbitalaire de notre partitionnement quantique. Plus précisément, nous réécrirons notre approche d'embedding comme étant une fonctionnelle de la matrice densité à un corps, contournant ainsi la décomposition de Schmidt de la fonction d'onde de référence ( corrélée ou non) décrivant le système dans son intégralité. En­fin, nous clarifierons les parallèles entre la DMET et les théories en principe exactes que sont la density functional theory (DFT) et la reduced density matrix functional theory (RDMFT). Sur cette base, plusieurs alternatives de la DMET seront ex­plorées. The present thesis aims at developing and implementing novel and in-principle-exact embedding methodologies at the interface between chemistry and physics. Towards an accurate description of strongly correlated molecules and materials, the quantum embedding will be applied to the Hubbard model, and then generalized to Ab initio molecular Hamiltonian. We will verify if density matrix embedding theory (DMET) can be made formally exact and systematically improvable while preserving a single­particle quantum partitioning picture. More precisely, we will rewrite the embedding as a functional of the density matrix, thus bypassing the Schmidt decomposition of the reference ( correlated or not) full-system wave fonction. Then, we will clarify the connections between DMET and the in-principle-exact theories that are density functional theory (DFT) and reduced density matrix functional theory (RDMFT). On that basis, alternative flavors of DMET will be explored. Electronic Thesis or Dissertation Text en PDF 3221870 Université de Strasbourg Strasbourg 2023-12-31 https://theses.hal.science/tel-03925119 application/pdf 3564339 https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2022/Sekaran_Sajanthan_2022_ED222.pdf http://www.theses.fr/2022STRAF018/abes https://theses.hal.science/tel-03925119 https://theses.hal.science/tel-03925119 https://theses.hal.science/tel-03925119 https://theses.hal.science/tel-03925119 Sekaran Sajanthan 1993-02-12 FR 266759912 1504015510T 21413401 4200003 https://theses.fr/2022STRAF018 2022STRAF018 https://doi.org/10.70675/7527d8e4zee38z4db9zbfefz7554bf8a11dd 2022-09-16 Chimie Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Fromager Emmanuel MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 095322027 Robert Vincent MADS_PRESIDENT_DU_JURY 113732988 Maitra Neepa T. MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 15963203X Matito Eduard MADS_MEMBRE_DU_JURY_2 25477895X Booth George MADS_RAPPORTEUR_1 266761011 Severo Pereira Gomes André MADS_RAPPORTEUR_2 200488236 École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 156504081 Institut de chimie (Strasbourg ; 2005-....) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 15677738X 93771 ddc:540 Fromager Emmanuel Robert Vincent Maitra Neepa T. Matito Eduard Booth George Severo Pereira Gomes André École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) Institut de chimie (Strasbourg) PDF 3221870