Note ABES Synthèse et couplage de rotaxanes [c2] bistables pour la fabrication de matériaux stimulables Synthesis and coupling of [c2]daisy chain rotaxanes for the fabrication of stimuli-responsive materials Machines moléculaires synthétiques Rotaxanes [c2]bistables Polymères Chimie supramoléculaire Chimie organique synthétique Synthetic molecular machines [c2]daisy chain rotaxanes Polymers Supramolecular chemistry Synthetic organic chemistry 547.7 Machines moléculaires Rotaxanes Polymères Chimie supramoléculaire Chimie organique Les matériaux actionnables basés sur des machines moléculaires synthétiques ont un grand potentiel pour faire partie d'une révolution technologique permettant de relever certains défis en médecine régénérative, interfaces homme-machine, robotique, entre autres. Dans cette direction, plusieurs groupes de recherche ont investi de nombreux efforts pour coupler les machines moléculaires entre elles et avec leur environnement afin d'exploiter leur mouvement collectif (à l'échelle nanométrique) à des échelles de longueur plus élevées. Cependant, pour aller plus loin et obtenir des actions macroscopiques optimisées, il est nécessaire de contrôler précisément leur organisation spatiale en 3D sur de très longues distances. Ce travail décrit trois approches différentes pour la synthèse de matériaux qui traduisent le mouvement de leurs composants en une réponse macroscopique. Le chapitre 1 est consacré à l'état de l'art des rotaxanes bistables [c2] afin de contextualiser le lecteur. Le chapitre 2 décrit la voie de synthèse suivie pour obtenir des mésophases mécaniquement actives avec un rotaxane bistable [c2] à l'état cristallin liquide. Les chapitres 3 et 4 sont principalement consacrés à la conception et à la synthèse de monomères de rotaxanes bistables [c2] qui seront impliqués dans des polymérisations covalentes et supramoléculaires. En particulier, le chapitre 4 aborde la plupart des approches synthétiques qui ont été conçues pour obtenir des monomères de rotaxanes bistables [c2] sensibles à l'oxydoréduction, lesquels ont été utilisés pour la polymérisation et l'électrofilage de fibres. Ce dernier chapitre a été réalisé dans le cadre du projet collaboratif MAGNIFY FET-open, un consortium composé de l'Université de Groningen, de l'Université de Bologne, du Centre National de Recherche en Italie et de notre institution, le Centre National de la Recherche Scientifique. Actuating soft materials based on synthetic molecular machines has great potential to be part of a technological revolution addressing challenges in regenerative medicine, human-machine interfaces, robotics, among others. In this direction, several research groups, including ours, have invested significant efforts in coupling molecular machines with each other and their environment to extract their collective (nanometric) motion at higher length scales. However, to further advance these molecular machines and extract optimized macroscopic actuations, precise control over their spatial 3D organization over very long distances is required. This work describes three different approaches for synthesizing materials that translate the motion of their components into a macroscopic response. Chapter 1 is dedicated to the state of the art of [c2]daisy chain rotaxanes to provide context for the reader. Chapter 2 describes the synthetic pathway followed to obtain mechanically active mesophases using a liquid-crystalline [c2]daisy chain rotaxane. Chapters 3 and 4 are primarily focused on the design and synthesis of [c2]daisy chain rotaxane monomers for involvement in covalent and supramolecular polymerizations. In particular, Chapter 4 addresses most of the synthetic approaches that were developed to obtain redox-responsive poly[c2]daisy chain rotaxane monomers, which were utilized for polymerization and subsequent electrospinning into fibres. The work presented in this final chapter was conducted within the framework of the MAGNIFY FET-open collaborative project, a consortium composed of the University of Groningen, the University of Bologna, the National Research Centre in Italy, and our institution, the Centre National de la Recherche Scientifique. Electronic Thesis or Dissertation Text en PDF 23518959 Université de Strasbourg Strasbourg 2023-12-31 https://theses.hal.science/tel-05301844 application/pdf 58347804 https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2022/Carmona_Vargas_Christian_Camilo_2022_ED222.pdf http://www.theses.fr/2022STRAF045/abes https://theses.hal.science/tel-05301844 https://theses.hal.science/tel-05301844 https://theses.hal.science/tel-05301844 Carmona Vargas Christian Camilo 1992-10-30 FR 270408355 0EFB1T00XZ3 21807768 4200003 https://theses.fr/2022STRAF045 2022STRAF045 https://doi.org/10.70675/d429b9e8zf658z4e6bzb32fz70a8e6b1cc01 2022-09-27 Chimie moléculaire- chimie supramoléculaire Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Giuseppone Nicolas MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 157784479 Moulin Emilie MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 115899375 Hasenknopf Bernold MADS_PRESIDENT_DU_JURY 130294861 Hasenknopf Bernold MADS_RAPPORTEUR_1 130294861 De Bo Guillaume MADS_RAPPORTEUR_2 257710736 École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 222 156504081 Institut Charles Sadron (Strasbourg ; 1985-....) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 167 156774062 ddc:540 Giuseppone Nicolas Moulin Emilie Hasenknopf Bernold Hasenknopf Bernold De Bo Guillaume École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) Institut Charles Sadron (Strasbourg ; 1985-....) PDF 23518959 confidentialité 2022-09-27 2025-09-30 confidentialité 2022-09-27 2025-09-30 confidentialité 2022-09-27 2025-09-30 confidentialité 2022-09-27 2025-09-30