Note ABES Mousses métalliques microporeuses pour l'électrocatalyse : étude par spectrométrie de masse électrochimique différentielle Microporous metallic foams for various electrocatalytic reactions : a differential electrochemical mass spectrometry study Électrodes poreuses 3D Déposition électrochimique en présence des bulles d'hydrogène dynamiques DEMS Électroréduction des nitrites/nitrates Oxydation du glucose Capteur de glucose 3D porous electrodes Dynamic hydrogen bubble template DEMS Nitrite/nitrate electroreduction Glucose oxidation Glucose sensor 541 Nitrites Nitrates Glucose Oxydation Le travail effectué durant cette thèse porte sur la synthèse par déposition électrochimique, en présence des bulles d’hydrogène dynamiques, de mousses poreuses métalliques 3D avec des pores à l'échelle micrométrique et nanométrique. De cette manière, une mousse d’Ag, des mousses binaires Ag100-xCux, des mousses de Cu, une mousse de Ni et une mousse binaire NiCu, ont été préparées. La spectrométrie de masse électrochimique différentielle (DEMS) a été utilisée comme outil principal pour étudier ces matériaux, en détectant les produits gazeux. La mousse d’Ag a été utilisée comme catalyseur pour la réduction des nitrites dans des conditions acides. Les résultats DEMS ont révélé que les potentiels correspondants aux réactions intermédiaires sont au moins 300 mV plus positifs dans le cas de la mousse par rapport à une électrode sans structure poreuse (plane). Une série de mousses Ag100-xCux avec différentes compositions Ag/Cu ont été utilisées comme catalyseurs pour la réduction des nitrates dans des conditions acides. En combinant DEMS et la spectrométrie UV-Vis, la mousse Ag88Cu12 a montré des résultats exceptionnels: i) cette mousse permet de produire le plus d'ammoniac (efficacité faradique de 77%); ii) c’est la seule mousse montrant la production de l'hydroxylamine (efficacité faradique de 15%); iii) c’est enfin la seule mousse montrant uniquement à l’état de traces l'oxyde nitreux et le diazote. La mousse de Ni, la mousse de Ni79Cu21 et la mousse de Cu ont été utilisées comme catalyseurs pour l’oxydation du glucose (GOR) et comme capteurs pour la détection du glucose. Les résultats DEMS ont révélé que l'efficacité faradique du GOR est de 100% pour la mousse binaire, contrairement à 60% pour les mousses de Ni et de Cu. Le traitement à l'ozone est une méthode efficace pour augmenter considérablement la sensibilité de la mousse Ni79Cu21, atteignant la valeur de 1,135 mA cm-2 mM-1 à 1,460 V vs. RHE. In this work, metallic 3D porous foams with macroscale pores and mesoscale features, i.e. Ag foam, Ag100-xCux foams, Cu foams, Ni foam, NiCu foam, were successfully prepared via dynamic hydrogen bubble template (DHBT). Differential electrochemical mass spectrometry (DEMS) was used as a primary tool to investigate the performance of these materials towards corresponding reactions by detecting gaseous products/by-products. Ag foam was used as a catalyst for nitrite reduction under acidic condition. DEMS results revealed that the catalytical performance of Ag foam is significantly improved compared to Ag flat, as onset potentials of all intermediate reactions (reduction of nitrous acid, nitric oxide, nitrous oxide) are at least 300 mV more positive. A series of Ag100-xCux foams with different Ag/Cu compositions were used as catalysts for nitrate reduction under acidic condition. Combining DEMS and UV-Vis spectrometry, Ag88Cu12 foam showed outstanding results, as it is: i) the foam producing most of ammonia (faradaic efficiency of 77%); ii) the only one to produce hydroxylamine (faradaic efficiency of 15%); iii) the only one to produce traces of nitrous oxide and nitrogen. Ni foam, Ni79Cu21 foam and Cu foam were used as used as catalysts for glucose oxidation reaction (GOR) and as sensors for glucose detection. DEMS results revealed that faradaic efficiency of GOR for the binary foam is 100%, compared to 60% for the monometallic foams. Ozone treatment is an efficient method to significantly increase the sensitivity of Ni79Cu21 foam, reaching the value of 1.135 mA cm-2 mM-1 at 1.460 V vs. RHE. Electronic Thesis or Dissertation Text en PDF 14486140 Université de Strasbourg Strasbourg 2024-12-31 application/pdf 14372208 https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/These_confidentielle.pdf http://www.theses.fr/2023STRAF053/abes Sun Jing 1991-06-04 CN 275418081 0EFB1U06204 21923425 4200003 https://theses.fr/2023STRAF053 2023STRAF053 https://doi.org/10.70675/fb243e5cz24a9z4ec2zb646zfed5ac27d02d 2023-12-07 Chimie Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Ruhlmann Laurent MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 12334283X Bonnefont Antoine MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 063051206 Zigah Kwami Dodzi MADS_PRESIDENT_DU_JURY 137132700 Melin Frédéric MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 117208582 Badets-Lates Vasilica-Adriana MADS_MEMBRE_DU_JURY_2 273105647 Zigah Kwami Dodzi MADS_RAPPORTEUR_1 137132700 Tingry Sophie MADS_RAPPORTEUR_2 131498800 École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 222 156504081 Institut de chimie (Strasbourg ; 2005-....) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 93761 15677738X ddc:540 Ruhlmann Laurent Bonnefont Antoine Zigah Kwami Dodzi Melin Frédéric Badets-Lates Vasilica-Adriana Zigah Kwami Dodzi Tingry Sophie École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) Institut de chimie (Strasbourg ; 2005-....) PDF 14486140 confidentialité 2023-12-07 2026-12-01 confidentialité 2023-12-07 2026-12-01 restriction 2023-12-07 2026-12-01 confidentialité 2023-12-07 2026-12-01 confidentialité 2023-12-07 2026-12-01