Note ABES Etudes opérando de l'interface électrode-électrolyte par les techniques de spetrométres d'absorption X et de photoélectronique X Operando studies of the electrode/electrolyte interface using X-Ray absorption and X-Ray photoelectron spectroscopies Méthodes in-situ et operando Spectroscopie photoélectronique-X Spectroscopie d’absorption des rayons X Interface électrode/électrolyte Double couche électrochimique ‘Dip and Pull’ (D&P) Réaction de dégagement de l’oxygène (OER) ); complexe de cobalt stabilisés par des ligands polyoxométallates (Co-POM) Nanoparticules cœur@coquille Méthode et analyse critique Operando and in-situ methods X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) X-ray absorption spectroscopy (XAS) ); electrode/electrolyte interface Electrochemical double layer Dip and pull setup (D&P) Oxygen evolution reaction (OER) Cobalt stabilised polyoxometalate (Co-POM) Core@shell nanoparticles ; method and critical analysis 541.3 Spectroscopie de photoélectrons Spectrométrie XANES Électrodes Électrolytes Couche double électrique Nanoparticules Le développement de nouveaux catalyseurs pour la réaction de dégagement de l'oxygène (OER) est entravé par une compréhension limitée des phénomènes se produisant à l'interface électrode/électrolyte. Ces phénomènes - qu'ils soient liés au mécanisme réactionnel, au vieillissement du catalyseur, à sa dégradation, ou simplement à la polarisation de l'interface - dépendent du potentiel appliqué à l'électrode. Par conséquent, il est essentiel de pouvoir étudier le système électrochimique dans son état de fonctionnement, (i.e operando). Les techniques de spectroscopies−X telles que l’absorption des rayons-X (XAS) ou la photoélectronique-X (XPS) sont tout particulièrement indiquées pour l’étude de ces interfaces puisqu’elles sont sensibles au changement d’environnement chimique et au degré d’oxydation des éléments qui s’y situent. Dans ce manuscrit nous illustrons les avantages, les limites et les méthodes de ces techniques dans des conditions operando au travers de l’étude de 3 systèmes électrochimiques différents, plus ou moins proches d’une interface électrode/électrolyte modèle. The development of new electrocatalyst associated with the oxygen evolution reaction (OER) is limited by the comprehension we have about the different phenomena occurring at the electrode/electrolyte interface. Those phenomena, related to the reaction mechanism, the catalyst transformation during its operation, ageing, degradation or simply to the ionic rearrangement at the interface due to the electrode polarization, depend on the applied potential. Due to their dynamic nature, it is necessary to study the electrochemical system during the reaction conditions (i.e. operando). X-Ray based techniques such as X-Ray absorption (XAS) and X-Ray photoelectron spectroscopies (XPS) are particularly adapted to the study of those changes, as they are sensitive to the oxidation degree and the chemical environment changes of species at the interface. In this manuscript, we illustrate the advantages, the limitations and the experimental methodology associated to those spectroscopy techniques under operando conditions through the study of 3 different electrochemical systems, and how they allow to understand electrochemical interfaces of various complexities. Electronic Thesis or Dissertation Text en PDF 51037757 Université de Strasbourg Strasbourg 2024-12-31 https://theses.hal.science/tel-04633833 application/pdf 11266802 https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2023/Rotonnelli_Benjamin_2023_ED222.pdf http://www.theses.fr/2023STRAF087/abes https://theses.hal.science/tel-04633833 https://theses.hal.science/tel-04633833 Rotonnelli Benjamin 1995-05-15 FR 279131224 1206002934E 22012981 4200003 https://theses.fr/2023STRAF087 2023STRAF087 https://doi.org/10.70675/2958ebf1zed4dz4574za5aez7c0fe6156d6f 2023-11-27 Chimie Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Savinova Elena R. MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 075152398 Gallet Jean-Jacques MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 250189356 Maillard Frédéric MADS_PRESIDENT_DU_JURY 069366489 Asset Tristan MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 223548227 Lassalle-Kaiser Benedikt MADS_MEMBRE_DU_JURY_2 130797707 Proust Anna MADS_MEMBRE_DU_JURY_3 089426568 Roth Christina MADS_RAPPORTEUR_1 175812950 Arrigo Rosa MADS_RAPPORTEUR_2 279131836 École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 222 156504081 Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 157548457 255208 ddc:540 Savinova Elena R. Gallet Jean-Jacques Maillard Frédéric Asset Tristan Lassalle-Kaiser Benedikt Proust Anna Roth Christina Arrigo Rosa École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....) PDF 51037757