Note ABES Study of the electronic sector in electron capture decay : insights and computational analysis for nuclear metrology Étude des effets électroniques dans la désintégration par capture électronique : perspectives et analyse computationnelle pour applications en métrologie nucléaire Modèle atomique Probabilité de capture DFT Shaking processes Effet à plusieurs corps Electron capture (EC) decay rates L/K ratio Cluster moléculaire Behrens and Bühring model Gaussian software Environmental effects Atomic model Capture probability RDFT Shaking processes Many-body effect Electron Capture (EC) decay rates L/K ratio Molecular cluster Behrens and Bühring model Gaussian software Environmental effects 539 Électrons -- Capture Désintégration radiative Rayonnements ionisants -- Mesure Cette recherche vise à améliorer la précision des calculs des taux de désintégration EC, essentiels dans divers domaines, notamment la physique nucléaire et la métrologie. Le premier chapitre examinant l'influence de ce manuscrit décrit les enjeux Ces corrections sont cruciales pour des calculs précis des probabilités de capture. C’est le cas du 7Be, qui présente une divergence signifactives des ratios de capture L/K avec les données expérimentales et entre modèle atomique. Nous avons découvert que les effets électroniques influencent significativement le taux de capture, nécessitant des considérations précises des états électroniques, en particulier pour les isotopes de Z<10. Dans le deuxième chapitre, une approche novatrice pour décrire le processus de capture dans un environnement chimique est explorée. Traditionnellement, les ratios L/K sont mesurés en observant les rayons X ou les électrons Auger émis lors de la désexcitation de l'atome fils. Des expériences récentes dans des matériaux solides, tels que STJs et les MMC, fournissent de nouvelles perspectives et motivent une investigation plus approfondie. En effets, deux mesures différentes du ratio L/K ont été effectuées dans différents matériaux pour la désintégration du 7Be. Ces divergences soulignent la nécessité d'une compréhension complète des effets environnementaux sur les processus de capture. C’est pourquoi nous proposons une méthodologie pour calculer les taux de capture dans un environnement chimique à travers l'analyse de divers types d'implantation de clusters . Pour ce faire nous étendons le modèle de Behrens et Bühring, pour y inclure la désintégration d’isotope dans un environnement chimique. Le code numérique pour le calcul des états électronique a dût être changé et mis à jour pour décrire avec précision des états électronique multi-centré. A ces fins, le logiciel Gaussian et des scripts post-calcul ont été utilisés pour dériver une expression maniable des états électroniques. En résumé, cette thèse présente une enquête sur l'impact de la modélisation électronique sur les probabilités de capture à des fins métrologiques. En comparant les calculs DFT avec les données expérimentales, en abordant les corrections électroniques et en développant de nouvelles méthodologies pour les contextes environnementaux, nous visons à améliorer la précision des calculs des taux de désintégration par capture électronique. Les perspectives obtenues soulignent l'importance de considérer les facteurs électroniques et environnementaux détaillés dans les modèles théoriques. Les implications plus larges de cette recherche s'étendent aux applications en physique nucléaire et en métrologie. L'amélioration des calculs des taux de désintégration par capture électronique peut améliorer la précision des données de désintégration, cruciales pour les réacteurs nucléaires, la radiothérapie et la surveillance environnementale. En métrologie, des probabilités de capture précises contribuent au développement de normes de mesure plus précises. Dans une moindre mesure en science des matériaux, comprendre les processus de capture dans les matériaux solides peut informer la conception de matériaux avancés aux propriétés électroniques adaptées. Les recherches futures pourront s'appuyer sur ces résultats en explorant d'autres radionucléides et conditions environnementales, en affinant les modèles théoriques et en intégrant les données des nouvelles technologies. Les efforts de collaboration entre théoriciens et expérimentateurs seront essentiels pour continuer à avancer notre compréhension des processus de capture électronique et de leurs applications pratiques. This research aims to improve the accuracy of EC decay rate calculations, which are essential in various fields, including nuclear physics and metrology. The first chapter examines the influence of atomic modeling on capture probabilities and associated shaking processes. Atomic descriptions derived from RDFT are compared with experimental results for various nuclei. By validating theoretical models with experimental data, we aim to enhance our understanding of the underlying physics. A theoretical analysis addresses electronic corrections, such as shaking processes and many-body effects. These corrections are crucial for accurate calculations of capture probabilities. This is evident in the case of 7Be, which shows significant discrepancies in L/K capture ratios compared to experimental data and between atomic models. We discovered that electronic effects significantly influence the capture rate, necessitating precise considerations of electronic states, particularly for isotopes with Z<10. In the second chapter, an innovative approach to describe the capture process in a chemical environment is explored. Traditionally, L/K ratios are measured by observing X-rays or Auger electrons emitted during the de-excitation of the daughter atom. Recent experiments in solid materials, such as STJs and MMCs, provide new perspectives and motivate further investigations. For instance, two different measurements of the L/K ratio were conducted in different materials for the decay of 7Be. These discrepancies highlight the need for a comprehensive understanding of environmental effects on capture processes. Therefore, we propose a methodology to calculate capture rates in a chemical environment through the analysis of various types of cluster implantation. To achieve this, we extend the Behrens and Bühring model to include isotope decay in a chemical environment. The numerical code for calculating electronic states had to be modified and updated to accurately describe multi-centered electronic states. For this purpose, the Gaussian software and post-calculation scripts were used to derive a manageable expression of the electronic states. In summary, this thesis presents an investigation into the impact of electronic modeling on capture probabilities for metrological purposes. By comparing DFT calculations with experimental data, addressing electronic corrections, and developing new methodologies for environmental contexts, we aim to improve the accuracy of EC decay rate calculations. The insights gained emphasize the importance of considering detailed electronic and environmental factors in theoretical models. The broader implications of this research extend to applications in nuclear physics and metrology. Improved calculations of EC decay rates can enhance the accuracy of decay data, crucial for nuclear reactors, radiotherapy, and environmental monitoring. In metrology, accurate capture probabilities contribute to the development of more precise measurement standards. To a lesser extent, in materials science, understanding capture processes in solid materials can inform the design of advanced materials with tailored electronic properties. Future research can build on these results by exploring other radionuclides and environmental conditions, refining theoretical models, and integrating data from new technologies. Collaborative efforts between theorists and experimentalists will be essential to further advance our understanding of EC processes and their practical applications. Electronic Thesis or Dissertation Text fr PDF 13425465 https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2024/ANDOCHE_Adrien_2024_ED182.pdf http://www.theses.fr/2024STRAE033/abes https://theses.hal.science/tel-05413848 https://theses.hal.science/tel-05413848 https://theses.hal.science/tel-05413848 https://theses.hal.science/tel-05413848 Andoche Adrien 1993-06-16 FR 284916099 2804004797B 21507316 4200002 https://theses.fr/2024STRAE033 2024STRAE033 https://doi.org/10.70675/638947fez035cz4f50zaaa9z19d6c1d63b06 2024-12-11 Physique Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Hervieux Paul-Antoine MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 056894546 Dinh Phong Mai MADS_PRESIDENT_DU_JURY 284916331 Mougeot Xavier MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 130576468 Arbor Nicolas MADS_MEMBRE_DU_JURY_2 176217444 Dinh Phong Mai MADS_RAPPORTEUR_1 284916331 Diaz-Tendero Sergio MADS_RAPPORTEUR_2 25322635X École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 182 156500019 Institut de physique et chimie des matériaux (Strasbourg) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 151842973 93794 ddc:530 Hervieux Paul-Antoine Dinh Phong Mai Mougeot Xavier Arbor Nicolas Dinh Phong Mai Diaz-Tendero Sergio École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....) Institut de physique et chimie des matériaux (Strasbourg) PDF 13425465 confidentialité 2024-12-11 2025-12-01 confidentialité 2024-12-11 2025-12-01 confidentialité 2024-12-11 2025-12-01 confidentialité 2024-12-11 2025-12-01