Catalysis at the origin of life and catalysis today, a 3.8-billion-year jump
Catalyse aux origines de la vie et catalyse moderne, un bond de 3.8 milliards d’années
Catalyse prébiotique
Métaux rares
Cofacteur
Catalyse moderne
Piancatelli
Sulfoximine
Prebiotic catalysis
Rare metals
Cofactor
Modern catalysis
Piancatelli
Sulfoximine
541.3
Catalyse
Métaux des terres rares
Sulfoximines
La catalyse, permettant une réactivité sélective et accrue, est exploitée aussi bien en chimie de synthèse qu’en biologie. Cette thèse l’abordera à deux temporalités différentes. Dans un premier temps, les processus chimiques aux origines de la vie seront étudiés au travers de deux types de catalyse non enzymatique : la catalyse par les métaux rares et la cocatalyse métal/coenzyme. Cette dernière serait un produit de l’évolution pour s’affranchir d’environnements rares et permettre à la chimie prébiotique de se propager vers des milieux communs. Dans un deuxième temps, la catalyse métallique moderne sera discutée. Une nouvelle variante azotée du réarrangement de Piancatelli sera décrite avec des nucléophiles sulfoximines, permettant d’accéder directement et avec de bons rendements à des 4-sulfoximinocyclopenténones inédites, structures prometteuses pour des applications en chimie médicinale.
Catalysis enables selective and enhanced reactivity and is harnessed in both synthetic chemistry and biology. This thesis will discuss this concept at two different time points. Firstly, the chemical processes at the origins of life will be studied through two types of non-enzymatic catalysis: rare metal catalysis and metal/coenzyme cocatalysis. The latter is thought to be a product of evolution to become independent from rare environments and enable prebiotic chemistry to spread to more common media. Secondly, modern metal catalysis will be examined. A new aza-variant of the Piancatelli rearrangement will be described with sulfoximine nucleophiles, giving direct access to unprecedented 4-sulfoximinocyclopentenone scaffolds in good yields. These structures hold promises for applications in drug discovery.
Electronic Thesis or Dissertation
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33367444
Université de Strasbourg
Strasbourg
2024-12-31
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33313692
https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2024/Werner_Emilie_2024_ED222.pdf
https://theses.fr/2024STRAF008/abes
https://theses.hal.science/tel-05582825
https://theses.hal.science/tel-05582825
Werner
Emilie
1996-06-07
FR
274452855
1507023471R
22020457
4200003
https://theses.fr/2024STRAF008
2024STRAF008
https://doi.org/10.70675/9c42a06ez8055z447azb42dz2c43a13464f8
2024-04-05
Chimie
Strasbourg
131056549
Doctorat
Docteur es
non
oui
Moran
Joseph
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184481198
Danger
Grégoire
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Bonfio
Claudia
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Danger
Grégoire
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Jessen
Henning Jacob
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École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
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Institut de science et d’ingénierie supramoléculaires (Strasbourg)
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École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
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