Note ABES Microscopie électronique en transmission et spectroscopie d’absorption des rayons X « operando » appliquée aux catalyseurs bimétalliques « Operando » transmission electron microscopy and X-ray absorption spectroscopy applied to bimetallic catalysts In situ MET In situ XAS XANES Quick-EXAFS Imagerie hyper-spectrale Fischer-Tropsch Syngaz Furfural Fer Antimoine Cuivre Silice Carbure de fer Carburation Particule Janus In situ TEM In situ XAS XANES Quick-EXAFS Hyperspectral imaging Fischer-Tropsch Syngas Furfural Iron Antimony Copper Silica Iron carbide Carburation Janus particle 541.39 Catalyseurs métalliques Microscopie électronique en transmission Spectroscopie d'absorption Cette thèse propose une méthodologie innovante de caractérisation in situ des catalyseurs, combinant la Microscopie Electronique en Transmission (MET), la Spectroscopie d’Absorption des rayons X (XAS) et de l’imagerie hyper-spectrale plein champ XAS. Pour mieux comprendre la formation des phases actives lors de l’activation dans la synthèse d’oléfines à partir de Syngaz sur des catalyseurs à base de fer (Fe/SiO2, FeSb/SiO2 et SbFe/SiO2) et de la conversion du furfural sur un catalyseur à base de cuivre Fe-Cu/SiO2.L’approche multimodale développée, couvrant l’échelle atomique jusqu’à celle du lit catalytique, met en évidence plusieurs résultats originaux : la réduction de α-Fe2O3 en Fe métallique via une structure intermédiaire coeur-coquille FeOx-Fe, jusqu’alors inobservée. L’influence de l’ordre d’imprégnation sur la nature des oxydes d’antimoine formés lors du dopage de Fe/SiO2 par Sb. La proposition d’un mécanisme de formation de la phase active χ-Fe5C2 et la mise en évidence de son caractère surfacique. L’identification de particules Janus α-Fe2O3-CuO et leur démixtion en phases métalliques Fe et Cu lors de l’activation du catalyseur Fe-Cu/SiO2. This thesis proposes an innovative in situ characterization methodology for catalysts, combining Transmission Electron Microscopy (TEM), X-ray Absorption Spectroscopy (XAS), and full-field hyperspectral XAS imaging. The objective is to better understand the formation of active phases during activation, in the context of olefin synthesis from Syngas over iron-based catalysts (Fe/SiO2, FeSb/SiO2 and SbFe/SiO2), as well as furfural conversion over a copper-based catalyst Fe–Cu/SiO2.The developed multimodal approach, spanning from the atomic scale to the catalyst bed scale, reveals several original findings: the reduction of α-Fe2O3 into metallic Fe via a previously unobserved intermediate core–shell FeOx–Fe structure; the influence of the impregnation order on the nature of antimony oxides formed during Sb doping of Fe/SiO2; the proposal of a formation mechanism for the active χ-Fe5C2 phase and the demonstration of its surface nature; and the identification of Janus α-Fe2O3–CuO particles, along with their demixing into metallic Fe and Cu phases during activation of the Fe–Cu/SiO2 catalyst. Electronic Thesis or Dissertation Text fr PDF 16461250 http://www.theses.fr/2025STRAE045/document https://theses.fr/2025STRAE045/abes Traoré Aliou Sadia 1989-10-28 FR 296432423 0EFB1T046A0 21819754 4200002 https://theses.fr/2025STRAE045 2025STRAE045 https://doi.org/10.70675/653496baz6ff4z41ccz9d2ez6435bb349806 2025-02-07 Physique et chimie – Sciences des matériaux Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Ersen Ovidiu MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 077410513 Briois Valérie MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 133682196 Rogez Guillaume MADS_PRESIDENT_DU_JURY 071635718 Janowska Izabela MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 19153952X Nelayah Jaysen MADS_RAPPORTEUR_1 136825702 Vantelon Delphine MADS_RAPPORTEUR_2 177097353 École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 182 156500019 Institut de physique et chimie des matériaux (Strasbourg) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 151842973 93794 ddc:540 Ersen Ovidiu Briois Valérie Rogez Guillaume Janowska Izabela Nelayah Jaysen Vantelon Delphine École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....) Institut de physique et chimie des matériaux (Strasbourg) PDF 16461250 confidentialité 2025-02-07 2026-12-31 confidentialité 2025-02-07 2026-12-31 restriction 2025-02-07 2027-02-01 restriction 2025-02-07 2027-02-01 confidentialité 2025-02-07 2026-12-31