Note ABES Use of polyrotaxanes for the design of innovative materials Utilisation de polyrotaxanes pour la conception de matériaux innovants Polyrotaxanes Liaisons mécaniques Chimie supramoléculaire Machines moléculaires Polychlorure de vinyle (PVC) Systèmes hors équilibre Matériaux stimulables Polyrotaxane Mechanical bonds Supramolecular chemistry Molecular machines Poly(vinyl chloride) Out-of-equilibrium systems Stimuli-responsive materials 547.8 Polymères Chimie supramoléculaire Machines moléculaires Chlorure de polyvinyle L’intégration de liaisons mécaniques dans des polymères ouvre la voie à de nouvelles architectures moléculaires pour la conception de matériaux aux propriétés inédites. Cette thèse explore l’utilisation des polyrotaxanes—polymères entrelacés mécaniquement—dans deux systèmes. Dans le premier, des poly(pseudo)rotaxanes sont synthétisés par enfilage d’anneaux sur du PVC via une méthode de clipping. Le plastifiant, greffé sur les anneaux, ne migre pas hors du matériau, tout en améliorant l’efficacité de la plastification, grâce à la nature dynamique et robuste de la liaison mécanique. Dans un second système, un polymère invité enfile, via un mécanisme de pompage activé par la lumière, des anneaux portés en chaînes latérales par un polymère hôte. Il en résulte un polyrotaxane latéral évoluant vers un réseau réticulé mécaniquement. Ce système constitue la première machine macromoléculaire à base de polymères entrelacés mécaniquement fonctionnant hors équilibre, capable de produire un travail et une réponse matérielle macroscopique. The integration of mechanical bonds into polymers expands the scope of chemical architectures for designing advanced materials with novel properties. This thesis explores the use of polyrotaxanes—mechanically interlocked polymers—in two systems. First, polypseudorotaxanes were synthesized by threading rings onto PVC via a clipping approach. Anchoring plasticizers to the rings prevented their migration, a common issue in industrial PVC, while enhancing plasticization efficiency—an effect attributed to the unique dynamic yet robust nature of the mechanical bond. In a second work, a light-driven molecular pump was integrated into polymer chains: a guest polymer threads rings side-functionalized on a host polymer, forming a side-chain polyrotaxane that evolves into a mechanically crosslinked network. This system constitutes the first out-of-equilibrium polyrotaxane-based macromolecular machine capable of performing work and eliciting a macroscopic material response. Electronic Thesis or Dissertation Text en PDF 18260089 https://publication-theses.unistra.fr/restreint/theses_doctorat/2025/Marradi_Lorenzo_2025_ED222.pdf http://www.theses.fr/2025STRAF023/abes Marradi Lorenzo 1997-09-05 IT 291762824 213228042HE 22127029 4200003 https://theses.fr/2025STRAF023 2025STRAF023 https://doi.org/10.70675/206a1566z76e4z44e7zb376z33c6649837a0 2025-05-26 Chimie des polymères Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Giuseppone Nicolas MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 3200 157784479 Perrin Rémi MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 195088654 Rozès Laurence MADS_PRESIDENT_DU_JURY 183368495 Nicolaÿ Renaud MADS_RAPPORTEUR_1 134021584 Goujon Antoine MADS_RAPPORTEUR_2 199325642 École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 222 156504081 Institut Charles Sadron (Strasbourg ; 1985-....) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 167 156774062 ddc:540 Giuseppone Nicolas Perrin Rémi Rozès Laurence Nicolaÿ Renaud Goujon Antoine École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) Institut Charles Sadron (Strasbourg ; 1985-....) PDF 18260089 confidentialité 2025-05-26 2028-05-25 confidentialité 2025-05-26 2028-05-25 restriction 2025-05-26 2028-08-28 restriction 2025-05-26 2028-08-28 confidentialité 2025-05-26 2028-05-25