Note ABES Micro-compartmental self-assembly as a driver of selection, adaptation, and complex processes in imine-based dynamic networks L’auto-assemblage micro-compartimental comme moteur de la sélection, de l’adaptation et des processus complexes dans les réseaux dynamiques à base d’imines Chimie adaptative Réseaux réactionnels Auto-tri Micro-compartiments Co-assemblage Catalyse micellaire Chimie supramoléculaire Chimie des systèmes Chimie prébiotique Adaptive chemistry Reaction networks Self-sorting Micro-compartments Co-assembly Micellar catalysis Supramolecular chemistry Systems chemistry Prebiotic chemistry 547.8 Chimie supramoléculaire Systèmes adaptatifs Catalyse Chimie prébiotique Cette thèse visait à utiliser la plateforme offerte par la chimie des systèmes afin de mieux comprendre les règles de sélection qui gouvernent l’émergence de micro-compartiments agissant comme des protocellules ; incluant leur composition, leur structure et leur fonctionnalité catalytique, pour finalement initier une évolution chimique. Premièrement, nous avons conçu une famille d’aldéhydes qui forment efficacement des imines dans l’eau, offrant ainsi un modèle expérimental basé sur la chimie covalente dynamique, lequel nous a permis d’explorer la sélection au sein d’une bibliothèque covalente dynamique où la diversité est inscrite dans les constituants iminiques. Deuxièmement, nous avons étudié comment ces derniers peuvent interagir avec des micro-compartiments micellaires, fournissant un mécanisme de sélection qui gouverne le résultat des réseaux réactionnels. Troisièmement, et plus important encore, sur la base de ces résultats, nous avons mis en évidence que la formation de protocellules sélectionne ses constituants dans un ensemble de compétiteurs, permettant une sélection qui déclenche l’émergence de fonctions catalytiques mimant les processus enzymatiques et initie l’évolution chimique vers des formes de protocellules plus organisées. Il s’agit de la première preuve expérimentale d’un ensemble de règles directrices gouvernant la formation de micro-compartiments, illustrant que la compartimentation suit également la force motrice générale : « si l’ordre peut exister, l’ordre existera ». Enfin, nous avons développé une preuve de concept montrant que notre modèle de chimie synthétique peut être étendu à d’autres caractéristiques de la complexité du vivant, en l’occurrence à la manière dont l’information est stockée dans des polymères d’information, analogues à l’ADN. This thesis aimed to use the platform offers by systems chemistry to gain insights into the selection rules that govern the emergence of micro-compartments acting as protocells; including their composition, structure, and catalytic functionality, to ultimately initiate chemical evolution. Firstly, we designed a family of aldehydes that form efficiently imines in water, affording an experimental model relying on Dynamic Covalent Chemistry that enabled us to explore selection in a Dynamic Covalent Library where diversity is inscribed in the imine constituents. Secondly, we investigated how the latter can interact with micellar micro-compartments, providing a means of selection that governs the output of reaction networks. Thirdly, and more importantly, based on these findings, we highlighted that the formation of protocells selects its constituents in a pool of competitors, affording selection that triggers the emergence of catalytic functions that mimic enzymatic processes and initiates chemical evolution toward more organised protocell forms. This is the first experimental evidence of a set of guiding rules that govern the formation of micro-compartments, illustrating that compartmentalisation also follow the general driving force ‘‘if order can be, order will be”. Finally, we developed a proof of concept that our synthetic model chemistry can be extended to other features of complexity of life, herein, how information is stored in information polymers, analogous to DNA. Electronic Thesis or Dissertation Text en PDF 26657408 https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2025/Rieu_Tanguy_2025_ED222.pdf http://www.theses.fr/2025STRAF037/abes Rieu Tanguy 1999-07-13 FR 292207611 0410010288G 22009749 4200003 https://theses.fr/2025STRAF037 2025STRAF037 https://doi.org/10.70675/7f40eb3dzbcaaz430bz8072z2da654a5446c 2025-10-28 Chimie Strasbourg 131056549 Doctorat Docteur es non oui Lehn Jean-Marie MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_1 02698072X Samorì Paolo MADS_DIRECTEUR_DE_THESE_2 109288335 Ragazzon Giulio MADS_PRESIDENT_DU_JURY 273086618 Hunter Christopher MADS_MEMBRE_DU_JURY_1 225626217 Ragazzon Giulio MADS_RAPPORTEUR_1 273086618 Petitjean Anne MADS_RAPPORTEUR_2 080457703 Ulrich Sébastien MADS_RAPPORTEUR_3 131294709 École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) MADS_ECOLE_DOCTORALE_1 222 156504081 Institut de science et d’ingénierie supramoléculaires (Strasbourg) MADS_PARTENAIRE_DE_RECHERCHE_1 207480 157760227 ddc:540 Lehn Jean-Marie Samorì Paolo Ragazzon Giulio Hunter Christopher Ragazzon Giulio Petitjean Anne Ulrich Sébastien École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) Institut de science et d’ingénierie supramoléculaires (Strasbourg) PDF 26657408 confidentialité 2025-10-28 2028-10-28 confidentialité 2025-10-28 2028-10-28 confidentialité 2025-10-28 2028-10-28 confidentialité 2025-10-28 2028-10-28