Étude de l'interface platine/électrolyte alcalin via dynamique moléculaire à potentiel constant
Langue Anglais
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Auteur : Wolff, Jules
Date de soutenance : 07-11-2025

Directeur(s) de thèse : Ruhlmann, Laurent - Chaumont, Alain

Président : Maillard, Frédéric
Rapporteur(s) : Eikerling, Michael - Haussener, Sophia
Membre(s) du jury : Savinova, Elena R. - Bonnefont, Antoine - Asset, Tristan

Établissement de soutenance : Strasbourg
Laboratoire : Institut de chimie (Strasbourg ; 2005-....)
École doctorale : École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
 
Discipline : Chimie physique
Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie

Mots-clés libres : Dynamique moléculaire à potentiel constant, Double couche électrochimique, Interface Electrode/Electrolyte, Cations, Electrolyte Alcalin
Mots-clés :
  • Dynamique moléculaire
  • Couche double électrique
  • Cations
  • Électrolytes
  • Chimie physique et théorique
Résumé : L’interface électrode/électrolyte est la clé de voute de l’électrocatalyse, pour laquelle – de fait des limites des modèles et des méthodes expérimentales pour permettre son observation – la Dynamique Moléculaire et la DFT peuvent apporter des informations précieuses. Celles-ci sont d’autant plus importantes que de récentes études expérimentales sur la réaction de dégagement de l’hydrogène (HER) sur le Pt ont mis en avant le rôle clé joué par les cations présents à l’interface sur la réactivité du dit Pt. Dans cette thèse, le logiciel MetalWalls a été utilisé pour simuler l’interface entre le Pt et un électrolyte alcalin (1M XOH, X = Cs, Na, K). L’influence des cations a été étudié sur Pt(100) à 0 V et 1 V avec trois cations, révélant des liens entre l’organisation de interface, le comportement de l’eau et la structure électronique des cations. La charge de l’électrode s’est révélée dépendante de la réorganisation de l’électrolyte à < 1 nm de l’électrode. D’autres simulations sur Pt(100), Pt(110) et Pt(111) ont montré que la compacité influence l’adsorption de l’eau et des cations, sans toutefois dominer l’effet de cation. Enfin, une extension du modèle pour les adsorbats d’hydrogène a révélé les limites du modèle, soulignant la nécessité d’un raffinement de la représentation de ces derniers dans la construction des électrodes.
 
Type de contenu : Text
Format : PDF
 
Entrepôt d'origine : STAR : dépôt national des thèses électroniques françaises
Identifiant : 2025STRAF069
Type de ressource : Thèse