Tectonique moléculaire : influence de la nature du tecton-fléxibilité,fonctionnalité,du métal et de son contre-ion sur la topologie des réseaux
Langue Français
Ce document est protégé en vertu du Code de la Propriété Intellectuelle.
Auteur : Pocic, David
Date de soutenance : 01-01-2005
Directeur(s) de thèse : Wais Hosseini, M. - Planeix, Jean-Marc
Établissement de soutenance : Université Louis Pasteur (Strasbourg)
École doctorale : École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
Discipline : Chimie
Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie
Mots-clés libres : Chimie supramoléculaire , tectonique moléculaire , reconnaissance moléculaire , auto-assemblage , liaison de coordination , réseau moléculaire , topologie , flexibilité , contre-ion , dimensionnalité
Mots-clés :
- Chimie supramoléculaire
- Thèses et écrits académiques
- Reconnaissance moléculaire
- Thèses et écrits académiques
- Autoassemblage
- Thèses et écrits académiques
Résumé : Cette thèse présente la conception, la synthèse, et l'étude structurale de réseaux moléculaires, réalisés selon les concepts de la tectonique moléculaire. Ce domaine de la chimie supramoléculaire traite de la construction d'architectures moléculaires de grande taille par l'auto-assemblage de briques actives (tectons). Afin de synthétiser ces réseaux les interactions choisies pour élaborer nos édifices sont principalement les forces de coordination. Nous avons élaboré quatre familles de tectons organiques et étudié leurs capacités à former des réseaux moléculaires par coordination.La première famille synthétisée est basée sur un espaceur flexible de type thioéthylèneglycol fonctionnalisé avec des entités coordinantes de type pyridine dans le but d'étudier l'influence de la flexibilité de l'espaceur sur la topologie des réseaux et de conduire une étude comparative avec des analogues basés sur des éthylèneglycols obtenus précédemment au laboratoire. Plusieurs réseaux ont été obtenus et ont permis l'étude du rôle de la longueur de chaîne de l'espaceur sur la topologie des réseaux. Par la suite, en utilisant des ligands bis-monodentates basés sur des espaceurs semi-rigides de type pipérazine et possédant des pyridines comme entités coordinantes, nous avons montré qu'il est possible de contrôler la dimension de l'architecture auto-assemblée en choisissant judicieusement le trio métal-ligand-contre-ion métallique. De manière plus générale, nous avons montré que l'utilisation de ligands semi-rigides permet une certaine prédiction de la topologie des réseaux La troisième famille de ligands était basée sur un espaceur rigide de type benzènedithiol difonctionnalisés avec des entités coordinantes de type pyridine. Nous avons comparé les résultats obtenus en terme de réseaux avec les équivalents azotés et oxygénés obtenus précédemment au laboratoire. Finalement nous avons synthétisé une dernière famille de tectons tris-monodentates semi-rigides qui ont permis l'obtention de nombreux réseaux avec les sels d'argent. Nous avons pu montrer que la flexibilité relative des tectons permettait une diversité de la topologie en fonction du contre-ion.Pour conclure après avoir synthétisé plus de vingt tectons originaux nous avons montré que l'utilisation d'une composante métal/contre-ion judicieusement choisie permet l'obtention d'une grande diversité de topologie toute condition de cristallisation étant égale par ailleurs.
Entrepôt d'origine : 
Identifiant : ecrin-ori-289517
Type de ressource : Thèse
