Adsorption et activation du méthane et du méthanol sur la surface (100) du platine : une étude par la fonctionnelle de la densité Adsorption and activation of methane and methanol on Pt (100) surface, a density functional study Calcul par la fonctionnelle de densité platine méthane méthyle hydrogène méthanol oxygène énergie d'adsorption barrière d'activation Pas de mots clés en anglais 541.3 Méthane Thèses et écrits académiques Méthanol Thèses et écrits académiques Platine Thèses et écrits académiques Activation (chimie) Thèses et écrits académiques Adsorption Thèses et écrits académiques Fonctionnelles densité Thèses et écrits académiques L'activation du méthane (CH4) et du méthanol (CH3OH) sur la surface (100) du platine a été étudiée par des calculs de la théorie de la fonctionnelle de la densité basée sur les ondes planes et les pseudopotentiels.Nous avons optimisé le système CH4/Pt(100). Les énergies d'adsorption calculées sur les sites apical, ponté et symétrie 4 sont très faibles, dépendant peu de l'orientation moléculaire. La nature de l'interaction CH4-Pt a été examinée à travers les modifications de la structure électronique. L'adsorption du méthyle (CH3) et de l'hydrogène (H) et la coadsorption de CH3+H ont également été calculées. De ces résultats, nous avons examiné la dissociation de CH4 en CH3+H, et les énergies d'activation trouvées sont en bon accord avec les valeurs expérimentales et théoriques.L'activation de CH3OH/Pt(100) a été étudiée. Tous les sites ont presque la même énergie d'adsorption. L'adsorption de l'oxygène (O) et la coadsorption de CH4 et O ont aussi été examinées. En outre, la formation de CH3OH selon un mécanisme via la coadsorption de CH4+O a été étudiée et la barrière d'activation s'est avérée élevée. The activation of methane (CH4) and methanol (CH3OH) on Pt(100) surface has been investigated using density functional theory calculations based on plane-wave basis and pseudo-potential.We optimised CH4/Pt(100) system. The calculated adsorption energies over the top, bridge and hollow sites are small, weakly dependent on the molecular orientation. The nature of the CH4-Pt interaction was examined through the electronic structure changes. The adsorption of methyl (CH3) and hydrogen (H) and the coadsorption of CH3+H were also calculated. From these results, we examined the dissociation of CH4 to CH3+H, and the activation energies found are in good agreement with the experimental and theoretical values.The activation of CH3OH/Pt(100) has been studied. All the sites have almost the same adsorption energy. The adsorption of oxygen (O) and the coadsorption of CH4 and O were also examined. In addition, the formation of CH3OH assuming a one-step mechanism step via the coadsorption of CH4+O has been studied and the barrier height was found to be high. Electronic Thesis or Dissertation Text fr France PDF https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2006/MOUSSOUNDA_Paul_Sand_2006.pdf Université de Strasbourg Strasbourg Moussounda Paul Sand 1957-01-01T00:00:00 FR 149645171 http://www.theses.fr/2006STR13130 2006STR13130 2006-11-10T00:00:00 Chime physique des matériaux Université Louis Pasteur (Strasbourg) 026404540 Doctorat Docteur es non oui Légaré Pierre 119693755 M'Passi-Mabiala Bernard 119693836 École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) ED222 156504081 ddc:540