Optimisation et caractérisation d’un nouveau support catalytique à base de mousses alvéolaires de β-SiC : application à la synthèse de Fischer-Tropsch
Langue Français
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Auteur : Lacroix, Maxime
Date de soutenance : 03-10-2008
Directeur(s) de thèse : Ledoux, Marc-Jacques - Pham-Huu, Cuong
Établissement de soutenance : Université de Strasbourg
École doctorale : École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
Discipline : Chimie
Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie
Mots-clés libres : Catalyse
Mots-clés :
- Catalyse
- Thèses et écrits académiques
- Réacteurs à lit fixe
- Thèses et écrits académiques
- Fischer-Tropsch, Procédé
- Thèses et écrits académiques
- Carbure de silicium
- Thèses et écrits académiques
- Supports de catalyseurs
- Thèses et écrits académiques
- Mousses (matériaux)
- Thèses et écrits académiques
Résumé : La réaction catalytique appelée Synthèse de Fischer Tropsch (SFT) permet de transformer du gaz de synthèse, i.e. mélange de H2 et de CO, en une distribution d'hydrocarbures (CnH2n+2 avec 1 < n < 60-100), plus ou moins saturés et plus ou moins oxygénés. La voie GTL'(Gas-To-Liquids) incluant la SFT, est donc une opportunité permettant de transformer les gaz de torchage des puits de pétrole et/ou les stranded gas en produits utilisables dans les moteurs automobiles ou d'avion. Les catalyseurs utilisés jusqu alors dans les procédés Fischer-Tropsch sont composés de cobalt ou de fer déposés sur alumine ou silice, et, bien que présentant de bonnes performances, ceux-ci sont fortement limités par la forte exothermicité de la réaction, qui induit une élévation importante de la température à la surface du catalyseur et donc une sélectivité vers les produits désirés relativement faible. Dans ce contexte, le carbure de silicium (b-SiC) a été proposé comme support de remplacement aux supports oxydes classiques de manière à mieux évacuer la chaleur dégagée par la réaction et conserver ainsi une meilleure sélectivité de la réaction même à haute conversion. De plus, il a été proposé d'étudier l'impact de la morphologie du support catalytique (extrudés, mousses alvéolaires) sur la réaction de Fisher Tropsh. Il s'est avéré que les propriétés intrinsèques des supports alvéolaires à base de b-SiC (bonne conductivité thermique effective, faible perte de charge, etc ) laissent entrevoir de nouvelles perspectives pour la réaction de Fischer Tropsch en lit fixe. Lors de nos travaux, le carbure de silicium en tant que support a montré de meilleures activités que l'alumine, que ce soit sous forme d'extrudés ou sous forme de mousse. En effet, des emballements thermiques ont été observés sur alumine alors que l'utilisation du b-SiC a permis un meilleur contrôle des gradients de température dans le lit catalytique et ainsi une meilleure sélectivité de la réaction catalytique. Une étude approfondie a permis d'estimer l'influence de la charge en phase active sur les performances catalytiques du catalyseur supportés sur mousses de b-SiC. Un modèle géométrique simple a été développé afin d'estimer la perte de charge induite par les supports de type alvéolaire. Une corrélation avec les packed bed a été développée et s'est montrée capable, grâce à la relation d'Ergun, d'estimer les pertes de charge qu engendre le passage d'un fluide dans la structure des mousses. Enfin, une étude sur les écoulements biphasique au sein des structure type mousse a permis de mettre en évidence les fortes retentions liquides induites par ce type de support en comparaison avec les lits classiques.
Entrepôt d'origine : 
Identifiant : ecrin-ori-297809
Type de ressource : Thèse
