Interactions des composés organiques volatils avec des surfaces de glace pure ou dopée représentatives des conditions atmosphériques rencontrées dans la moyenne et la haute troposphére : application à la chimie des nuages mixtes et des cirrus
Langue Français
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Auteur : Petitjean, Mélanie
Date de soutenance : 20-09-2010

Directeur(s) de thèse : Le Calve, Stéphane

Établissement de soutenance : Université de Strasbourg
École doctorale : École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....)
 
Discipline : Chimie physique
Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie, Sciences de la terre

Mots-clés libres : haute troposphère , cirrus , glace , solution surfondue , adsorption , composés organiques volatils , réaction hétérogène , capacité monocouche enthalpie d'adsorption
Mots-clés :
  • Chimie de la troposphère - Thèses et écrits académiques
  • Atmosphère - Thèses et écrits académiques
  • Composés organiques volatils - Thèses et écrits académiques
  • Glace - Thèses et écrits académiques
  • Nuages - Thèses et écrits académiques
  • Cirrus - Thèses et écrits académiques
Résumé : La Haute Troposphère (HT) est caractérisée par ses basses températures, allant d'environ 188 à 233 K et par la présence de cirrus, des nuages constitués uniquement de glace et pouvant recouvrir jusqu'à 25% de la surface de la Terre. Les nuages mixtes et les cirrus peuvent constituer des puits potentiels pour un certain nombre d'espèces gazeuses et éventuellement promouvoir des réactions hétérogènes ou photochimiques Dans ce travail, nous nous proposons, en déterminant les isothermes d'adsorption sur des glaces pure et dopée entre 253 et 203K, de fournir des informations quantitatives sur la distribution des espèces organiques entre les phases gazeuse et condensée, à des températures rencontrées à des altitudes moyennes et dans la HT. La présence de Composés Organiques Volatils Oxygénés (COVO) tels que les alcools, aldéhydes, cétones et les acides carboxyliques, dans la HT est bien établie. En raison du rôle prépondérant des composés carbonylés dans la formation de photooxydants tels que l'ozone, ce travail de thèse s'est focalisé en particulier sur l'étude de ces composés afin d'évaluer si le piégeage sur des cristaux de glace et/ou des gouttelettes surfondues pouvait constituer un puits significatif dans les conditions atmosphériques. Par ailleurs, d'autres molécules (hydrocarbures aromatiques) ont été étudiées afin de mieux comprendre les relations entre la structure de la molécule et sa capacité à s'adsorber. En outre, des simulations numériques ont permis d'apporter des détails au niveau moléculaire sur la structure tridimensionnelle de la couche d'adsorption. Les pressions de vapeur saturante de l'hydroxyacétaldéhyde et de l'hydroxyacétone ont été déterminées pour la première fois en fonction de la température, apportant des valeurs de référence pour de futures études de laboratoire et permettant d'estimer leurs distributions dans l'atmosphère entre les phases gazeuse et particulaire.
 
Type de contenu : Text
 
Entrepôt d'origine : Ressource locale
Identifiant : ecrin-ori-302781
Type de ressource : Thèse