Production embarquée d'hydrogène par reformage catalytique des hydrocarbures
Langue Français
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Auteur : Ambroise, Emmanuelle
Date de soutenance : 29-09-2010
Directeur(s) de thèse : Roger, Anne-Cécile - Courson, Claire
Établissement de soutenance : Université de Strasbourg
École doctorale : École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
Discipline : Catalyse hétérogène
Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie
Mots-clés libres : Catalyseurs métalliques
Mots-clés :
- Catalyseurs métalliques
- Thèses et écrits académiques
- Reformage catalytique
- Thèses et écrits académiques
- Hydrocarbures
- Thèses et écrits académiques
- Sol-gel, Procédé
- Thèses et écrits académiques
Résumé : Le reformage d'isooctane dans des conditions fixées par la composition des gaz à l'échappement d'une voiture à essence peut être mis en oeuvre afin de produire de l'hydrogène embarqué. Des simulations thermodynamiques de reformage d'isooctane ont montré la possibilité de produire 10 à 15 % d'hydrogène dans l'effluent gazeux, selon les conditions opératoires d'un moteur à combustion interne. Des tests de réactivité ont été réalisés selon ces conditions avec des catalyseurs bimétalliques Co-métal noble/cérine-zircone ou Co-métal noble/cérine-praséodyme-zircone. L'activité variable des catalyseurs dopés aux métaux nobles, selon la nature du métal (Rh, Ru, Pd, Pt) et sa proportion, est discutée, ainsi que l'effet du rapport cérine/zircone et l'effet de la présence de praséodyme sur l'activité et la stabilité catalytique. L'étude de la spéciation du cobalt par diverses techniques de caractérisations structurales a permis de déterminer un optimum d'insertion du cobalt dans l'oxyde mixte, augmentant ainsi les propriétés redox de ce dernier. Le catalyseur le plus performant pour la production d'hydrogène a été évalué en diverses réactions pouvant se produire lors du reformage d'isooctane (reformage à sec, oxyreformage, vaporeformage), ce qui a permis de proposer un mécanisme réactionnel. Ainsi, le rôle du support (un oxyde mixte à base de cérine-zircone) aux propriétés acides et redox est d'activer la molécule d'isooctane en isobutène par craquage déshydrogénant (site acide) et d'activer l'eau (site lacunaire, redox). Le rôle du métal noble est d'effectuer le reformage de l'isobutène. La forte interaction métal-support assure la bonne durée de vie du système catalytique.
Entrepôt d'origine : 
Identifiant : ecrin-ori-303461
Type de ressource : Thèse
