Développement de catalyseurs pour la réaction de méthanation du dioxyde de carbone
Langue Français
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Auteur : Ocampo, Fabien
Date de soutenance : 18-11-2011

Directeur(s) de thèse : Roger, Anne-Cécile - Louis, Benoît


Établissement de soutenance : Université de Strasbourg
École doctorale : École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
 
Discipline : Catalyse hétérogène
Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie

Mots-clés libres : catalyse hétérogène , science des matériaux , valorisation du dioxyde de carbone , hydrogène catalytique , méthanation , oxyde mixte de cérine-zircone , étude désactivation , étude mécanistique
Mots-clés :
  • Catalyseurs - Thèses et écrits académiques
  • Méthane - Thèses et écrits académiques
  • Sol-gel, Procédé - Thèses et écrits académiques
Résumé : Des catalyseurs à base de nickel sur des oxydes mixtes de cérine-zircone ont été évalués dans la réaction de méthanation du dioxyde de carbone. L'effet de la charge en Ni, du dopage par des métaux nobles, de la méthode de préparation et du rapport Ce/Zr sur les performances catalytiques a été examiné. Les propriétés structurelles et redox des matériaux ont également été étudiées par diverses techniques de caractérisation. Parmi d'autres facteurs, l'insertion de calions Ni2+ dans la structure de l'oxyde mixte bénéficie fortement à l'activité catalytique. En effet. elle renforce l'interaction métal-support (favorisant la dispersion du Ni) et améliore l'activité spécifique du support. Un compromis entre la proportion d'espèces Nio and Ni2+ est donc nécessaire pour optimiser les résultats catalytiques. Le système 5Ni(60-40) est le plus intéressant d'un point de vue économique et écologique. En outre, nos catalyseurs sont plus compétitifs que les autres matériaux répertoriés dans la littérature. Enfin, la désactivation a été attribuée au frittage des particules de nickel et au rejet partiel des cations Ni2+. Le système 5Ni(60-40) a ensuite été évalué dans un procédé discontinu opérant sous des flux variables de H2/C02, alimenté par des énergies décarbonées et dans un procédé alimenté par un flux gazeux issu de la vapogazéification de la biomasse. Le premier semble envisageable, et le deuxième nécessiterait une diminution préalable de la concentration en monoxyde de carbone qui empoisonne fortement nos catalyseurs. Enfin, un mécanisme réactionnel bifonctionnel a été proposé : la phase Nio active l'hydrogène et l'oxyde mixte active le dioxyde de carbone sur des sites basiques.
 
Type de contenu : Text
 
Entrepôt d'origine : Ressource locale
Identifiant : ecrin-ori-307797
Type de ressource : Thèse