Étude de la réaction électrocatalytique de réduction d'oxygène sur nanoparticules bimétalliques PtCo et films : influence de l'ordre chimique
Langue Anglais
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Auteur : Lebedeva, Marina V.
Date de soutenance : 30-07-2011

Directeur(s) de thèse : Savinova, Elena R. - Garin, François

Établissement de soutenance : Université de Strasbourg
École doctorale : École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....)
 
Discipline : Chimie physique
Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie

Mots-clés libres : Électrocatalyse
Mots-clés :
  • Électrocatalyse - Thèses et écrits académiques
  • Catalyseurs au platine - Thèses et écrits académiques
  • Catalyseurs au cobalt - Thèses et écrits académiques
  • Supports de catalyseurs - Thèses et écrits académiques
  • Nanoparticules métalliques - Thèses et écrits académiques
  • Couches minces - Thèses et écrits académiques
Résumé : L'objectif principal de ce travail était d'étudier la relation entre la cristallographie de surface et l'ordre chimique d'alliages de PtCo ainsi que leur activité électrocatalytique sur la réduction de l'oxygène. Deux types de catalyseurs ont été préparés et étudiés : (i) des nanoparticules de PtCo supportées sur carbone de structure chimique ordonnée (phase L10) et désordonnée (phase FCC), (ii) des films de PtCo possédant une structure ordonnée et désordonnée épitaxiée sur des substrats monocristallins (MgO (001)) et Al2O3 (112 0)). Les films minces épitaxiés de PtCo ont été préparés avec des orientations (001) et (111). La structure et la morphologie des catalyseurs ont été caractérisées par différentes méthodes physiques (DRX, XPS, MET, etc.). L'étude électrochimique de la réduction de l'oxygène sur des nanoparticules de PtCo/C a montré que le catalyseur possédant la structure ordonnée L10 possède une activité catalytique 4 fois supérieure à l'activité obtenue sur les nanoparticules de structure FCC. Il a été démontré que la stabilité des films de PtCo dépendait de leur orientation. Les films de PtCo de structure L10 et d'orientation (111) ne sont pas stables en conditions électrochimiques. En raison d'une dégradation rapide de la structure L10 au voisinage de la surface, aucune différence d'activité électrocatalytique des échantillons orientés (111) de structure L10 et FCC n a été observée. Au contraire, les films de PtCo de structure L10 et d'orientation (001) sont stables et présentent une activité catalytique dix fois supérieure à celle des films de PtCo de structure FCC. Cette amélioration a été provisoirement attribuée à la rétrogradation de la bande D et à une forte anisotropie magnéto-cristalline de la phase de L10.
 
Type de contenu : Text
 
Entrepôt d'origine : Ressource locale
Identifiant : ecrin-ori-308157
Type de ressource : Thèse