Dynamique quantique de diffusion de molécules diatomiques dissociées et adsorbées
Langue Anglais
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Modalités de diffusion de la thèse :
  • Thèse soumise à l'embargo de l'auteur jusqu'au 01/10/2014 (communication intranet).
 
Auteur : Reis Firmino, Thiago Diamond
Date de soutenance : 27-05-2014

Directeur(s) de thèse : Marquardt, Roberto

Établissement de soutenance : Strasbourg
Laboratoire : Institut de chimie (Strasbourg ; 2005-....)
École doctorale : École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
 
Discipline : Chimie informatique et théorique
Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie

Mots-clés libres : Adsorption dissociative, Diffusion quantique, Multiconfiguration time-tependent Hartree (MCTDH), Surface d'énergie potentielle, Spectroscopie vibrationnelle, Résonance de fermi, Spectromètre de pertes d’énergie d’électrons à haute résolution (HREELS)
Mots-clés :
  • Molécules diatomiques
  • Adsorption
  • Surfaces d'énergie potentielle
  • Chimie quantique
Résumé : Les travaux réalisés au cours de cette thèse portent sur la dynamique quantique de diffusion d'atomes d'hydrogène sur une surface de palladium (111). L'étude du système 3D a permis de détailler le spectre infrarouge de H/Pd(111) en mettant en évidence l'existence sur différents sites d'adsorption d'états localisés fortement couplés (résonance de Fermi). Ce phénomène gouverne la diffusion des atomes d'hydrogène sur une échelle de temps ultra-rapide (fs).L'étude du système 6D (H2/Pd(111)) a montré que les transitions observées sont, en fait, des bandes de transition entre plusieurs états d'adsorption quasi-dégénérés. L'accord entre les valeurs calculées et mesurées est, par contre, significativement moins bon qu'entre celles calculées pour le système 3D et les données mesurées. Est-ce que l'hydrogène adsorbé sur le palladium existe sous la forme d'une molécule diatomique faiblement lié? Cette thèse a fourni certains éléments de réponse à cette question, qui reste cependant encore ouverte.
 
Type de contenu : Text
Format : PDF
 
Entrepôt d'origine : STAR : dépôt national des thèses électroniques françaises
Identifiant : 2014STRAF011
Type de ressource : Thèse