Modélisation à l'échelle atomique de premiers principes et d'apprentissage automatique des systèmes désordonnés pour les applications énergétiques
Langue Anglais
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Auteur : Wansi Wendji, Steve Dave
Date de soutenance : 20-09-2024

Directeur(s) de thèse : Massobrio, Carlo - Ori, Guido

Président : Martin, Evelyne
Rapporteur(s) : Coulet, Marie-Vanessa - Cleri, Fabrizio
Membre(s) du jury : Hemeryck, Anne

Établissement de soutenance : Strasbourg
Laboratoire : Institut de physique et chimie des matériaux (Strasbourg)
École doctorale : École doctorale Physique et chimie-physique (Strasbourg ; 1994-....)
 
Discipline : Chimie physique
Classification : Sciences de l'ingénieur, Chimie, minéralogie, cristallographie, Physique

Mots-clés libres : Verres, Vitrocéramiques, NVP, Chalcogénures, CMD, FPMD, MLIP
Mots-clés :
  • Vitrocéramique - Propriétés physico-chimiques
  • Dynamique moléculaire - Simulation, Méthodes de
  • Ordre et désordre (physique)
Résumé : Cette thèse est consacrée à la modélisation atomique des verres et vitrocéramiques polyanioniques sodium-vanadium-phosphate (NVP), matériaux prometteurs en tant que cathodes pour les batteries rechargeables de seconde génération. Les propriétés structurelles, magnétiques, électroniques et dynamiques de cette famille complexe de matériaux sont explorées à l’aide de simulations de dynamique moléculaire classique (CMD) et de dynamique moléculaire ab initio (FPMD). Dans un premier temps, la performance des champs de force empiriques est évaluée par comparaison avec les données expérimentales. Une approche hybride, peu coûteuse en ressources de calcul, est ensuite proposée. Elle combine la CMD suivie d’un raffinement par FPMD, permettant une description structurelle et électronique plus précise pour différentes compositions de verres binaires VP et ternaires NVP. Pour valider cette méthodologie, des simulations FPMD sont réalisées sur plusieurs compositions de verres NVP, et les résultats sont comparés à ceux obtenus via l’approche hybride. Afin de réduire davantage le coût computationnel sans compromettre la précision des simulations ab initio, un potentiel interatomique basé sur l’apprentissage automatique (MLIP) est développé à partir de données issues de calculs DFT/FPMD. Cette approche par apprentissage automatique est d’abord testée puis validée sur d’autres systèmes modèles, notamment l’oxyde Na₃OCl et le chalcogénure GeSe₂. Enfin le ML est appliqué aux verres VP et NVP, permettant la prédiction fiable de leurs propriétés structurales et dynamiques, ainsi que la modélisation de l’interface verre/cristal.
 
Type de contenu : Text
Format : PDF
 
Entrepôt d'origine : STAR : dépôt national des thèses électroniques françaises
Identifiant : 2024STRAE056
Type de ressource : Thèse