Oxidación selectiva de metano hasta formaldehído
Langue Français
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Auteur : Guerrero Fajardo, Carlos Alberto
Date de soutenance : 10-04-2008

Directeur(s) de thèse : Roger, Anne-Cécile - Sánchez, Francisco J. - Courson, Claire


Établissement de soutenance : Université Louis Pasteur (Strasbourg)
École doctorale : École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
 
Discipline : Chimie
Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie

Mots-clés libres : Fe-Mo/SiO2 catalysts , formaldehyde , selective oxidation , sol-gel
Mots-clés :
  • Sol-gel, Procédé - Thèses et écrits académiques
  • Catalyseurs au fer - Thèses et écrits académiques
  • Catalyseurs au molybdène - Thèses et écrits académiques
  • Formaldéhyde - Thèses et écrits académiques
  • Méthane - Thèses et écrits académiques
  • Catalyse - Thèses et écrits académiques
Résumé : Le procédé de synthèse du formaldéhyde comporte trois étapes: le méthane est reformé en gaz de synthèse (CO/H2) puis le syngas est converti en méthanol qui est ensuite partiellement oxydé en formaldéhyde. L'oxydation catalytique directe du méthane en formaldéhyde permettrait d'éviter l'étape de vaporeformage du méthane, très coûteuse en énergie, qui représente environ 60% du coût total du procédé actuel. Les catalyseurs utilisés pour la conversion du méthane en formaldéhyde sont à base d'oxydes de métaux de haut degré d'oxydation tels que l'oxyde de molybdène, de tungstène ou de vanadium, supportés sur silice, alumine ou zircone. Les sélectivités obtenues sur ces systèmes sont faibles lorsque les conversions en méthane dépassent 10%. Ce travail s'est axé sur l'utilisation de catalyseurs à base d'oxyde de fer et molybdène déposé sur un support très divisé pour jouer le rôle d'oxydant doux. Les tests catalytiques ont été menés à pression atmosphérique, température 400 800°C, les conditions de flux: CH4/O2/N2/He= 7,5/1/4/14 à un flux total de 65,5 mL.mn-1. Les produits sont analysés en ligne par chromatographie gazeuse. Une étude préliminaire a permis de définir la vitesse volumétrique horaire optimale à 60 000 h-1. Les résultats mettent clairement en évidence l'effet positif de l'intégration des métaux dans la matrice de silice sur la sélectivité en formaldéhyde. L'ajout de molybdène est bénéfique à la production de formaldéhyde. Le meilleur catalyseur est le système à 0,5 % en masse de fer, au-delà de cette teneur la sélectivité en formaldéhyde décroît. Le rendement en formaldéhyde obtenu est de 0,45 % (soit 150,0 gHCHO.kg-1cata h-1). Pour cette même teneur en fer, l'ajout de molybdène à la teneur de 0,5 % en masse permet d'augmenter le rendement à 0,54 % (soit 218,0 gHCHO.kg-1cata. h-1).
 
Type de contenu : Text
 
Entrepôt d'origine : Ressource locale
Identifiant : ecrin-ori-296589
Type de ressource : Thèse