Supports catalytiques structurés à base de mousses de polyuréthane fonctionnalisées : applications en photocatalyse et en semi-hydrogénation d'alcynes
Langue Anglais
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Modalités de diffusion de la thèse :
  • Thèse confidentielle jusqu'au 30/01/2024.
 
Auteur : Peng, Han
Date de soutenance : 30-01-2023

Directeur(s) de thèse : Ritleng, Vincent

Président : Jierry, Loïc
Rapporteur(s) : Oliveira Vigier, Karine de - Ouali, Armelle
Membre(s) du jury : Edouard, David

Établissement de soutenance : Strasbourg
Laboratoire : Laboratoire d'innovation moléculaire et applications (Strasbourg ; Mulhouse ; 2018-....)
École doctorale : École doctorale des Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....)
 
Discipline : Chimie
Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie

Mots-clés libres : Support catalytique structuré, Polydopamine, Mousse de polyuréthane, Photocatalyse hétérogène, Semi-hydrogénation d'alcyne, Couplage de Suzuki
Mots-clés :
  • Catalyse
  • Mousses de polyuréthanes
  • Photocatalyse
  • Hydrogénation
  • Réaction de Suzuki
Résumé : Dans cette thèse, nous présentons un support catalytique structuré multifonctionnel basé sur des mousses à cellules ouvertes de polyuréthane (PUF) revêtues d’une couche de polydopamine (PDA). Basé sur le principe d'adhésion des moules, ce revêtement biomimétique de PDA permet la fonctionnalisation chimique de la surface des PUF sans altérer leurs propriétés mécaniques et de transport. Dans une première partie, l'ancrage covalent d'APTES comportant un bras trialkoxysilane sur PDA@PUF suivi d'une fonctionnalisation avec Ru(bpy)32+ ou de l’éosine Y a procuré les matériaux Ru(bpy)3-APTES@PDA@PUF et EY-APTES@PDA@PUF. Ru(bpy)3-APTES@PDA@PUF s’est révélé être un photocatalyseur efficace et réutilisable pour des réactions d’homocouplage d'amines benzyliques et de couplages déshydrogénés croisés sous irradiation de lumière visible. EY-APTES@PDA@PUF, en revanche, a montré des limitations lors de l’étude de différentes réactions photocatalytiques d’oxydation sous lumière visible, due à un lessivage non-négligeable de l’éosine Y. Dans une deuxième partie, un simple protocole d'enrobage par immersion de PDA@PUF dans une solution hydro-alcoolique de Pd(NH3)4Cl2,H2O à température ambiante a fourni le matériau Pd@PDA@PUF. Ce composite facile à préparer agit comme un catalyseur hétérogène efficace et hautement réutilisable, sans procédure préalable de réduction, pour la semi-hydrogénation sélective d'alcynes et le couplage de Suzuki de bromures d'aryle dans des conditions aérobies. Des caractérisations approfondies suggèrent une simple coordination initiale d’ions de Pd(II) par les unités catéchols de la couche de PDA, résultant en une dispersion de la phase active de type « atome isolé », ainsi qu’une réduction progressive du Pd(II) en Pd(0).
 
Type de contenu : Text
Format : PDF
 
Entrepôt d'origine : STAR : dépôt national des thèses électroniques françaises
Identifiant : 2023STRAF007
Type de ressource : Thèse